Die vorliegende Dissertation befasst sich mit der Synthese und Charakterisierung fluorierter Koordinationspolymere (KPs) und Metall-organischer Gerüststrukturen (MOFs) der divalenten Lanthanoide (Eu, Yb und Sm) sowie der Erdalkalimetalle (Ca, Sr und Ba).
Als organische Linker wurden verschiedene Fluorierungsgrade der Trimesinsäure verwendet.
Vorarbeiten beschrieben die mit steigender Fluorierung beeinflussten Torsionswinkel der Carbonsäure- bzw. Carboxylatfunktionen als bestimmenden Faktor für die Strukturbildung von verschiedenen fluorierten KPs und MOFs. Zur kritischen Beleuchtung dieses Postulates wurde die strukturelle Veränderung durch Fluorierung an ausgewählten Systemen untersucht. Dabei wurde neben der Analyse von Einkristallstrukturen auch der Einfluss der Fluorierung auf die thermische Stabilität und Lösungsmittelabgabe betrachtet. Für den Vergleich konnten der Reihe der fluorierten sowie unfluorierten, bereits literaturbekannten, wasserhaltigen MOFs der drei Erdalkalimetallkationen bis auf die perfluorierte Barium-Verbindung alle Fluorierungstufen hinzugefügt und isotype Verbindungen bestimmt werden. Während dieser Synthesen wurden ebenfalls neuartige bimetallische Verbindungen mit Kalium- und Strontiumkationen als Knoten in der di- und perfluorierten Stufe dargestellt. Als Besonderheit konnte ein wasserhaltiges, divalentes MOF mit Eu2+ als metallischem Knoten und dessen isotype Strontium-Variante synthetisiert werden. Ebenfalls wurden zwei verschiedene, fluorierte, isostruktruelle MOFs mit trivalentem Europium dargestellt und der Einfluss der Fluorierung auf Emission, Quantenausbeute sowie Sorption untersucht. Schließlich wurden die fluorierten Trimesinsäuren durch Metathesereaktionen mit organischen Kationen von Kalium befreit, deprotoniert und dadurch ihre Löslichkeit in organischen Lösungsmitteln erhöht. Ihre Eignung zur Synthese unter inerten Bedingungen wurde durch Umsetzungen mit den oxidationsempfindlichen Kationen Yb2+ und Sm2+ getestet.
Aktualisiert: 2020-12-26
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In der vorliegenden Dissertation lag der Fokus auf der Synthese und Charakterisierung von MOFs mit fluorierten Biphenyltetracarboxylat-Linkern. Weiterhin wurde der Einfluss der Fluorierung auf strukturelle Eigenschaften, die thermische Stabilität und das Sorptionsverhalten der erhaltenen MOFs untersucht. Insgesamt konnten 23 fluorierte MOFs mit dem monofluorierten und difluorierten Biphenyltetracarboxylat-Linker erhalten werden. Im Gegensatz zum positiven Effekt der Fluorierung auf das Sorptionsverhalten nimmt mit höherer Fluorierung die thermische Stabilität im Vergleich der synthetisierten isostrukturellen MOFs ab. Hinzu kommen strukturelle Änderungen wie zum Beispiel die Erhöhung des Torsionswinkels in den höher fluorierten Strukturen. Zusammenfassend konnten verschiedene isostrukturelle fluorierte MOF-Systeme hergestellt und durch Vergleich der Einfluss der Fluorierung auf die Struktur-Eigenschafts-Beziehung verfolgt werden.
Aktualisiert: 2019-12-27
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