In der vorliegenden Arbeit wurden ausgewählte Reaktionen stickstoffhaltiger Spezies mit Bezug zur Luftschadstoffproblematik der Stickoxide experimentell und theoretisch untersucht. Es wurde deutlich, dass die Reaktionen von Harnstoff im Kontext von Abgasnachbehandlungssystemen einem komplexen, phasenübergreifenden Mechanismus folgen, dessen Aufklärung nur durch eine systematische Kombination theoretischer und experimenteller Methoden realisierbar ist.
Zur weiteren experimentellen Untersuchung der Elementarkinetik von Reaktionen
stickstoffhaltiger Spezies wurde eine heizbare Strömungsapparatur mit Molekularstrahl-Probenahme und massenspektrometrischer Detektion aufgebaut, umfassend charakterisiert und anhand des Reaktionssystems NO + O_2validiert.
Zusätzlich wurden Kondensationsreaktionen von Harnstoff im Kontext der Ablagerungsbildung in der selektiven katalytischen Reduktion mit quantenchemischen Methoden untersucht. Dazu erfolgte zunächst die hochgenaue Berechnung der Standardbildungsenthalpien in der Gasphase ausgewählter Harnstoffderivate auf Coupled-Cluster-Niveau. Darauf aufbauend wurden mögliche Reaktionspfade der Harnstoffkondensation unter Berücksichtigung des Einflusses von Wassermolekülen systematisch charakterisiert.
Aktualisiert: 2023-05-15
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In der vorliegenden Arbeit wurden ausgewählte Reaktionen stickstoffhaltiger Spezies mit Bezug zur Luftschadstoffproblematik der Stickoxide experimentell und theoretisch untersucht. Es wurde deutlich, dass die Reaktionen von Harnstoff im Kontext von Abgasnachbehandlungssystemen einem komplexen, phasenübergreifenden Mechanismus folgen, dessen Aufklärung nur durch eine systematische Kombination theoretischer und experimenteller Methoden realisierbar ist.
Zur weiteren experimentellen Untersuchung der Elementarkinetik von Reaktionen
stickstoffhaltiger Spezies wurde eine heizbare Strömungsapparatur mit Molekularstrahl-Probenahme und massenspektrometrischer Detektion aufgebaut, umfassend charakterisiert und anhand des Reaktionssystems NO + O_2validiert.
Zusätzlich wurden Kondensationsreaktionen von Harnstoff im Kontext der Ablagerungsbildung in der selektiven katalytischen Reduktion mit quantenchemischen Methoden untersucht. Dazu erfolgte zunächst die hochgenaue Berechnung der Standardbildungsenthalpien in der Gasphase ausgewählter Harnstoffderivate auf Coupled-Cluster-Niveau. Darauf aufbauend wurden mögliche Reaktionspfade der Harnstoffkondensation unter Berücksichtigung des Einflusses von Wassermolekülen systematisch charakterisiert.
Aktualisiert: 2023-04-17
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