Die Messung von stofflichen Konzentrationen mit Hilfe von piezoresistiven
Hydrogelsensoren birgt großes Potential für die chemische Mess- und Sensortechnik:
Das Wirkprinzip bestehend aus dem stimulusresponsiven Polymer als Messaufnehmer
und einem Drucksensor als Quelldruckwandler erlaubt das Erfassen verschiedenster
Spezies, wie pH-Wert, Ionenkonzentration oder Glucosemolekülen, kostengünstig
und auf einfache Weise.
Wenngleich diese Sensoren gutes Sensitivitäts- und Reversibilitätsverhalten
aufweisen, schränken die viskoelastischen Eigenschaften des quellfähigen Polymers
die dynamische Sensorantwort ein. Nach Beaufschlagen der Messlösung bewirken die
langwierigen Diffusionsprozesse Einstellzeiten im Bereich von Minuten bis Stunden.
In der vorliegenden Arbeit wird die Messmethode der intramolekularen
Kraftkompensation zur Verbesserung dieser Eigenschaften vorgestellt, in einen
realen Sensoraufbau überführt und untersucht. Das Kompensationskonzept
besteht dabei darin, ein bisensitives Hydrogel zu nutzen, das neben der eigentlichen
Analyt-Sensitivität eine weitere Empfindlichkeit gegenüber der Temperatur besitzt.
Eingebettet in einen geschlossenen Regelkreis soll die Temperaturregelung das System
stets in einem Gleichgewicht halten und so die Quellprozesse im Gel unterdrücken.
Die vorliegende Arbeit zeigt, dass diese Form der Kompensation eine signifikante
Verkürzung des Einschwingverhaltens um bis zu 70% gestattet und gleichzeitig einen
wesentlich vereinfachten und miniaturisierten Sensoraufbau im Vergleich zu anderen
Kompensationsverfahren ermöglicht.
Aktualisiert: 2022-01-20
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Hydrogele sind dreidimensionale, kovalent vernetzte Makromoleküle, die unter anderem hydrophile Seitenketten aufweisen. Das Quellverhalten von Hydrogelen kann dabei ausgenutzt werden, um die Gele mit Wirkstoffen zu beladen. Dabei stellt der reversible Quellvorgang die Möglichkeit bereit, dass die beladenen Gele die Wirkstoffe wieder freisetzen. Die Aufnahme und die Freisetzung des Wirkstoffes hängen von den Eigenschaften des Hydrogels und des Wirkstoffes sowie von den Eigenschaften der koexistierenden Phase ab. Für die Entwicklung von Wirkstofffreisetzungssystemen muss ein Versuchsplan vorliegen, mit dessen Parametern eine gezielte Formulierung zur gerichteten Wirkstofffreisetzung vorhergesagt werden kann. Deshalb beschäftigt sich diese Arbeit mit dem Quell-, Aufnahme- und Freisetzungsverhalten von Poly-N-Isopropylacrylamid Hydrogelen in Wasser und bei Anwesenheit von Additiven. Für die Entwicklung dieses Versuchsplans wurden zunächst verschiedene Untersysteme systematisch untersucht und Gemeinsamkeiten identifiziert. Anhand dieser experimentell gefundenen Gemeinsamkeiten und mit der Hilfe von Korrelationsgleichungen, die an die experimentellen Daten angepasst wurden, konnte ein Versuchsplan für die Entwicklung eines Wirkstofffreisetzungssystems aufgestellt werden. Mit der Hilfe des Versuchsplans konnte das Quellverhalten in ternären und quaternären Systemen sowie das Aufnahme- und Freisetzungsverhalten vorhergesagt werden.
Aktualisiert: 2021-12-30
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Ohne zuverlässige Chemo- und Biosensoren wären beispielsweise die
Überwachung von Prozessparametern in der chemischen und biotechnologischen
Industrie, die Detektion von geringsten Analytkonzentrationen in der
biomedizinischen Analytik oder die Spurenanalyse von Schadstoffen
undenkbar. Neue Sensormaterialien wie stimuliresponsive Hydrogele spielen
bei der Entwicklung neuer chemischer und biochemischer Sensoren eine immer
größere Rolle. Hydrogele sind „intelligente“ hydrophile Polymernetzwerke, die
in Abhängigkeit von spezifischen Stimuli quellen und entquellen können. In
Kombination mit piezoresistiven Drucksensoren wird dann der resultierende
Quelldruck in eine messbare Ausgangsspannung umgewandelt.
In dieser Arbeit werden sowohl neuartige stimuliresponsive Hydrogele für die
Detektion von Ethanol in alkoholischen Getränken als auch zum Nachweis von
gelöstem Ammoniak und Harnstoff für biotechnologische Prozesse vorgestellt.
Nach der gezielten Synthese und Funktionalisierung der Gele werden zunächst
die Quelleigenschaften in freier Quellung untersucht. Im Mittelpunkt der
Charakterisierung stehen dabei sensorisch relevante Eigenschaften wie
beispielsweise das Quellverhalten in Abhängigkeit vom jeweiligen Stimulus.
Im nächsten Schritt werden piezoresistive Hydrogelsensoren aufgebaut und
vermessen. Dabei werden wichtige Sensoreigenschaften wie der sensitive
Messbereich, Nachweisgrenzen oder Querempfindlichkeiten detailliert untersucht
und die Sensorkonzepte hinsichtlich ihres Anwendungspotenzials bewertet.
Aktualisiert: 2020-10-08
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Diese Arbeit widmet sich der Applikation und Untersuchung mikrometerdicker
Hydrogelschichten in plasmonischen Sensoren für verschiedene Flüssigkeitsparameter.
Hierfür werden zunächst die Eigenschaften solcher nanostrukturierten
plasmonischen Sensorsubstrate vorgestellt. Diese dienen als brechzahlsensitive
Messwandler, mit welchen die Hydrogelquellung optisch detektiert werden
kann. Den Kern dieser Arbeit bildet die Entwicklung von Flüssigkeitssensoren
für die Detektion von Ethanolkonzentrationen auf der Basis von Polyacrylamid-
Hydrogelen. Es wird gezeigt, dass durch die Kombination des plasmonischen
Substrates und des Hydrogels Ethanolkonzentrationen mit hinreichender
Genauigkeit erfasst und ausgewertet werden können. Weiterhin werden
die Eigenschaften, Querempindlichkeiten und Sterilisierbarkeit des Sensors
vorgestellt.
ln einem weiteren Teil dieser Arbeit liegt der Fokus auf der Herstellung dünner
Hydrogelschichten auf den plasmonischen Sensorsubstraten. Hierfür wird ein
Verfahren zur Mikrostrukturierung der Gelschicht vorgestellt. Es wird gezeigt, dass
auf diese Weise Ansprechzeiten der Sensoren im Sekundenbereich erreichbar
sind. Abschließend wird durch die Verwendung eines pH-sensitiven Hydrogels
die einfache Adaption des Messprinzips auf weitere Flüssigkeitsparameter
dargestellt, wodurch eine Entwicklung von Multi-Parameter-Messsystemen
ermöglicht wird.
Aktualisiert: 2020-07-18
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Auf Grundlage der Cryogeltechnik konnte im Rahmen dieser Arbeit gezeigt werden, dass allein die Kombination verschiedener Materialien eine entscheidende Rolle bei der Ausbildung strukturspezifischer Merkmale spielt. Darüber hinaus stellten die erzeugten Gerüststrukturen eine optimale Kultvierungsbedingung für die Prostatakrebszelllinie LNCaP dar, welche generell ein positives Wachstumsverhalten aufzeigte. In this work, three-dimensional (3D) cell scaffolds based on cryogels of different polymers were developed and subsequently used for the cultivation of prostate carcinoma cells. Moreover, different scaffolds on the basis of the silk protein, fibroin, were synthesized and also served as cultivation environment for established prostate cancer cells.
Aktualisiert: 2021-02-11
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In der vorliegenden Dissertation wird nachgewiesen, dass mit Hydrogelaktoren mikrofluidische Systeme realisierbar sind, die komplexe, mehrstufige Prozesse durchführen können. Dazu wurde ein solcher Prozessor entworfen, seine Komponenten und für deren Herstellung geeignete Technologien entwickelt und Messungen an aufgebauten Prototypen durchgeführt. Die entwickelten Technologien betreffen die Substrate, die Aufbau- und Verbindungstechnologie, die Hydrogelaktoren, die elektronische Steuerung sowie den Prozessor und seine Bauelemente.
Aktualisiert: 2022-04-20
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