Lichtemittierende Dioden (LEDs) auf Basis des Materialsystems (In)AlGaN, die im ultravioletten (UV) Spektralbereich abstrahlen, werden unter anderem in der medizinischen Phototherapie, beim Pflanzenwachstum oder zur Desinfektion eingesetzt. Mit kurzwelligem UVC-Licht lassen sich auch Mikroben wie Viren inaktivieren, wodurch UV-LEDs auch dabei helfen können, die Ausbreitung von SARS-CoV-2 zu verringern. Allerdings nimmt im Langzeitbetrieb die optische Leistung der UV-LEDs schnell ab. Damit einher geht eine geringe Lebensdauer von einigen hundert bis tausend Stunden, die dem breiten Einsatz von UV-LEDs bislang im Weg steht.
Ziel dieser Arbeit war es, die physikalischen Ursachen zu finden, die zu der betriebsbedingten Leistungsabnahme von UVB- und UVC-LEDs führen. Hierzu wurde der Einfluss der LED-Betriebsparameter, des Chipdesigns, der Halbleiterschichtstruktur und deren Kristallqualität auf die Lebensdauer der LEDs untersucht. Dabei stellte sich die Stromdichte als der wesentliche Beschleunigungsfaktor der Degradation heraus, wofür eine mathematische Beschreibung hergeleitet wurde. Zudem wurde aufgedeckt, dass hohe Ladungsträgerdichten in der aktiven Zone die LED-Lebensdauer verkürzen. Durch eine verbesserte Kristallqualität ließ sich jedoch die Lebensdauer der LEDs signifikant auf mehr als 10.000 h erhöhen, was den breiten Einsatz von UV-LEDs ermöglicht.
Die experimentellen Ergebnisse in Verbindung mit theoretischen Simulationen des Ladungsträgertransports legen nahe, dass die betriebsbedingte Leistungsabnahme maßgeblich durch die Auger-Rekombination angetrieben wird. Im Ergebnis kann erstmalig ein quantitativ begründetes Degradationsmodell aufgestellt werden.
Aktualisiert: 2023-01-01
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In den über 50 Jahren seit der Entdeckung der Kronenether durch Charles J. Pedersen wurde ihre Anwendbarkeit auf vielfältigen Gebieten wie Sensorik, Extraktion von Metallionen aus Lösungsmitteln, Metalltrennung, Supramolekulare Chemie, biochemische Anwendungen sowie als Liganden für zahlreiche Metallionen untersucht. In dieser Arbeit konnten durch Festkörperreaktionen sowie durch Einsatz von Ionischen Flüssigkeiten als nicht-koordinierende Lösungsmittel wasser- und lösungsmittelfreie Metallhalogenid-Kronenetherverbindungen hergestellt werden, welche nebst ihrer zum Teil komplexen lokalen Koordination unerwartete Lumineszenzeigenschaften und nicht-lineare optische Effekte aufweisen.
Aktualisiert: 2022-03-17
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Bereits seit dem zehnten Jahrhundert sind Leuchtstoffe zu dekorativen Zwecken bekannt. Der Zugang zu nanoskaligen Leuchtstoffen erweitert das Anwendungsspektrum bekannter Volumenleuchtstoffe immens. Mit Partikelgrößen kleiner als die Wellenlängen des sichtbaren Lichts, können beispielsweise transparente Schichten erhalten werden, welche ”unsichtbar“ besondere Eigenschaften mit sich führen. Diese lassen sich so beispielsweise in dünne Polymerfilme einbetten, die als Beschichtungen auf Glas oder Papier dienen oder durch Verwendung als Biomarker zur optischen Bildgebung genutzt werden. Die Transparenz solcher Schichten bleibt dabei weiterhin vorhanden. Zur Kristallisation der Partikel und der damit verbundenen Lumineszenz sind jedoch hohe Temperaturen (bis zu 1200 °C) notwendig. Nanopartikel, welche zunächst im Sinne der Trennung von Keimbildung und Keimwachstum bei niedrigen Temperaturen (< 300 °C) synthetisiert wurden, liegen daher bestenfalls monodispers und einheitlich geformt, jedoch amorph vor. Durch Sinterprozesse führt es nun auf Grund der hohen Temperaturen zu starker Agglomeration, unkontrolliertem Partikelwachstum und dadurch zur Einschränkung für genannte Anwendungszwecke. Ziel dieser Arbeit war vor diesem Hintergrund die Erarbeitung einer Strategie, welche trotz genannter Herausforderungen die Synthese kristalliner, dispergierbarer und nanopartikulärer Leuchtstoffe mit hohen Gitterenergien ermöglicht. Hierzu sollte eine Kombination aus Ionischen Flüssigkeiten und Mikrowellenstrahlung genutzt werden.
Aktualisiert: 2022-03-17
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Die Dissertation beschreibt die Synthese und Charakterisierung dimerer Alkinyl-Amidinat-Komplexe der einwertigen Münzmetalle sowie deren photophysikalische Eigenschaften. Des Weiteren wird auf ein chirales Iminophosphonamid sowie diverse Metallkomplexe dieser Verbindung eingegangen. Bei der photophysikalischen Untersuchung der Iminophosphonamid-Alkalimetallkomplexe konnten TADF-Prozesse (engl. thermally activated delayed fluorescence) beobachtet werden, die mit Hilfe quantenmechanischer Rechnungen erklärt werden. Außerdem wird ein Spiropyran und dessen Metallkomplexierung beschrieben. Hierbei wurden chemische Transformationen unter UV-Anregung beobachtet, diese konnten über in situ UV-LED-NMR Methoden verifiziert werden. Ferner werden Liganden beschrieben, die sich für Copolymerisationen eignen und erfolgreich in Liganden- bzw. Metallopolymere überführt wurden. Die erhaltenen Polymere eigneten sich für die ortsaufgelöste photolithographische Immobilisierung an funktionalisierten Oberflächen.
Aktualisiert: 2021-04-16
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