Aktualisiert: 2023-05-30
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Neuartige Ylidinkomplexe des Niobs
Schlüsselwort: Photolyse
Neuartige Ylidinkomplexe des Niobs
Untersuchungen zur Kinetik von Reaktionen zwischen OH-Radikalen und oxygenierten Kohlenwasserstoffen mittels laserinduzierter Fluoreszenzspektroskopie
Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden die Reaktionen der Ester Methylformiat (MeFo) und Dimethylcarbonat (DMC) inklusive deuterierter Isotopologe mit Hydroxylradikalen (OH-Radikalen) reaktionskinetisch untersucht. MeFo und DMC werden gegenwärtig als potentielle regenerative Kraftstoffe diskutiert. Die Reaktion der untersuchten Spezies mit den OH-Radikalen zählt zu den wichtigsten Reaktionen dieser Spezies in der Atmosphären- und Verbrennungschemie. Es wurden Experimente mit gepulster Laserphotolyse in Kombination mit laserinduzierter Fluoreszenz unter Bedingungen durchgeführt, welche bei Verbrennungsprozessen und in der Atmosphäre von Relevanz sind. Es wurden die bimolekularen Geschwindigkeitskonstanten und die Arrhenius-Ausdrücke bestimmt und mit Werten aus der Literatur verglichen. Zudem wird der Reaktionsmechanismus unter Einbeziehung quantenchemischer Rechnungen diskutiert. Des Weiteren wurde Formaldehyd als Reaktionsprodukt der Reaktion von Ethylen mit OH-Radikalen laserspektroskopisch untersucht und ein Referenzsystem zur Ausbeutebestimmung von Formaldehyd auf seine Anwendbarkeit getestet. Die Untersuchungen der vorliegenden Arbeit können somit einen Beitrag zum Verständnis der chemisch-kinetischen Prozesse bei den untersuchten Reaktionen leisten.
Aktualisiert: 2023-01-01
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Neuartige Ylidinkomplexe des Niobs
Ligandenvariation in Molybdän-Imido-Alkyliden-N-heterozyklischen Carbenkomplexen
Die Entwicklung neuer, metatheseaktiver Katalysatoren ist ein wichtiges Teilgebiet der aktuellen chemischen Forschung. Dabei sind vor allem solche Katalysatoren interessant, die bei hoher Aktivität gleichzeitig auch selektiv sind oder Substrate mit funktionellen Gruppen tolerieren. Eine Gruppe an Komplexen, die viele Vorteile, wie hohe Aktivität sowie Toleranz gegenüber funktionellen Gruppen in sich vereinen, sind Molybdän-Imido-Alkyliden-N-heterozyklische Carben (NHC)-Komplexe.
In der vorliegenden Arbeit wurde eine Reihe neuer Molybdän-Imido-Alkyliden-NHC-Komplexe hergestellt, wobei sowohl die Imidoliganden als auch die NHCs möglichst vielfältig variiert wurden, um letzten Endes Aussagen über den Einfluss der unterschiedlichen Liganden auf die Metatheseaktivität treffen zu können. Weiterhin werden hier zum ersten Mal Katalysatoren dieser Art mit Adamantyl- und 2-tert-Butylphenylimidoliganden sowie 1,3-Dicyclohexylimidazol-2-yliden beschrieben. Die Aktivität der Katalysatoren wurde in unterschiedlichen Metathesen und Polymerisationen untersucht.
Da Molybdän-Imido-Alkyliden-NHC-Katalysatoren sowohl in Form des syn- als auch des anti-Isomers vorliegen können bestand ein weiterer Schwerpunkt dieser Arbeit in der Beobachtung der Interkonversion dieser zwei Isomere. Dazu wurde Photolyse als Technik eingesetzt um das Gleichgewicht in Richtung des anti-Isomers zu verschieben. Somit konnten die Aktivierungsparameter und die Geschwindigkeitskonstanten der Interkonversion bestimmt werden. Durch die Variation der Imido- und Alkoxidliganden und durch Verwendung von Alkoxiden mit unterschiedlich hohem Fluor-Anteil konnte weiterhin der Einfluss dieser Liganden auf die Interkonversionsgeschwindigkeit untersucht werden.
Aktualisiert: 2021-12-20
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Neuartige Ylidinkomplexe des Niobs
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