Ebenso praxisorientiertes wie theoretisch fundiertes Lehrbuch zur Modellierung, Gestaltung und dem Betrieb chemischer Reaktoren. Der Leser wird in die Lage versetzt, die in chemischen Reaktoren ablaufenden Prozesse systematisch zu durchdringen und im mathematischen Modell zu erfassen. Dank zahlreicher typischer Anwendungsbeispiele lernt der Leser, selbständig technische Aufgabenstellungen, wie die Auslegung neuer Reaktoren oder die Verbesserung bzw. Optimierung vorhandener Prozesse und Ausrüstungen, zu lösen. Er wird so zur Anwendung moderner und effektiver Methoden und zur Einschätzung der praktischen Auswirkungen der Ergebnisse befähigt. - Vermittelt werden zunächst die für die Reaktorberechnung erforderlichen thermodynamischen, strömungstechnischen und reaktionskinetischen Grundlagen. - Es folgen allgemeine Prinzipien der Bilanzierung und Modellerarbeitung für verfahrenstechnische Prozesse, Probleme der Maßstabsübertragung und der Gewinnung von Modellparametern aus theoretischen Ansätzen. - Systematisch werden die mathematischen Modelle der Reaktorgrundtypen für homogene Reaktionssysteme erläutert, bevor strömungstechnisch nichtideale Reaktoren und ausgewählte Mehrphasenreaktionsprozesse und deren technische Realisierung dargelegt werden. Anhand repräsentativer industrieller Beispiele wird dabei die Anwendung moderner verfahrenstechnischer Simulationssoftware demonstriert.
Aktualisiert: 2023-05-29
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CREMER/PAHL: KINETIK DER GASREAKTIONEN E-BOOK
Aktualisiert: 2023-05-29
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Frontmatter -- Vorwort -- Inhaltsübersicht -- Verzeichnis der verwendeten Symbole -- Wichtige Grundkonstanten und Maßeinheiten -- I. Allgemeiner Überblick -- II. Phänomenologische Beschreibung und allgemeine Diskussion von Reaktionsmechanismen -- III. Theoretische Grundlagen -- IV. Experimenteller Teil -- Sachregister -- Backmatter
Aktualisiert: 2023-05-29
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Ebenso praxisorientiertes wie theoretisch fundiertes Lehrbuch zur Modellierung, Gestaltung und dem Betrieb chemischer Reaktoren. Der Leser wird in die Lage versetzt, die in chemischen Reaktoren ablaufenden Prozesse systematisch zu durchdringen und im mathematischen Modell zu erfassen. Dank zahlreicher typischer Anwendungsbeispiele lernt der Leser, selbstständig technische Aufgabenstellungen, wie die Auslegung neuer Reaktoren oder die Verbesserung bzw. Optimierung vorhandener Prozesse und Ausrüstungen, zu lösen. Er wird so zur Anwendung moderner und effektiver Methoden und zur Einschätzung der praktischen Auswirkungen der Ergebnisse befähigt.
Aktualisiert: 2023-05-29
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Ebenso praxisorientiertes wie theoretisch fundiertes Lehrbuch zur Modellierung, Gestaltung und dem Betrieb chemischer Reaktoren. Der Leser wird in die Lage versetzt, die in chemischen Reaktoren ablaufenden Prozesse systematisch zu durchdringen und im mathematischen Modell zu erfassen. Dank zahlreicher typischer Anwendungsbeispiele lernt der Leser, selbstständig technische Aufgabenstellungen, wie die Auslegung neuer Reaktoren oder die Verbesserung bzw. Optimierung vorhandener Prozesse und Ausrüstungen, zu lösen. Er wird so zur Anwendung moderner und effektiver Methoden und zur Einschätzung der praktischen Auswirkungen der Ergebnisse befähigt.
Aktualisiert: 2023-05-29
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Aktualisiert: 2023-05-25
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In der vorliegenden Arbeit wurden ausgewählte Reaktionen stickstoffhaltiger Spezies mit Bezug zur Luftschadstoffproblematik der Stickoxide experimentell und theoretisch untersucht. Es wurde deutlich, dass die Reaktionen von Harnstoff im Kontext von Abgasnachbehandlungssystemen einem komplexen, phasenübergreifenden Mechanismus folgen, dessen Aufklärung nur durch eine systematische Kombination theoretischer und experimenteller Methoden realisierbar ist.
Zur weiteren experimentellen Untersuchung der Elementarkinetik von Reaktionen
stickstoffhaltiger Spezies wurde eine heizbare Strömungsapparatur mit Molekularstrahl-Probenahme und massenspektrometrischer Detektion aufgebaut, umfassend charakterisiert und anhand des Reaktionssystems NO + O_2validiert.
Zusätzlich wurden Kondensationsreaktionen von Harnstoff im Kontext der Ablagerungsbildung in der selektiven katalytischen Reduktion mit quantenchemischen Methoden untersucht. Dazu erfolgte zunächst die hochgenaue Berechnung der Standardbildungsenthalpien in der Gasphase ausgewählter Harnstoffderivate auf Coupled-Cluster-Niveau. Darauf aufbauend wurden mögliche Reaktionspfade der Harnstoffkondensation unter Berücksichtigung des Einflusses von Wassermolekülen systematisch charakterisiert.
Aktualisiert: 2023-05-15
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Trioxan (CH2O)3, das zyklische Trimere des Formaldehyds, ist ein wichtiges Folgeprodukt des Formaldehyds. Trioxan ist in weiten Bereichen stabil, kann aber in Anwesenheit starker Säuren zu Formaldehyd umgesetzt werden, so dass es eine wertvolle Formaldehydspeicherverbindung ist. Da Trioxan praktisch die einzige Möglichkeit darstellt, Formaldehyd wasserfrei zu erhalten, ist es besonders für Reaktionen interessant, in denen wässrige Formaldehydlösungen nicht eingesetzt werden können, wie bei der Produktion von Poly(oxymethylenen) (POM), die als Hochleistungskunststoffe Verwendung finden.
Trioxan wird durch die Trimerisierung von Formaldehyd aus wässriger Lösung hergestellt. Obwohl dieser Prozess seit vielen Jahren industriell genutzt wird, lagen bislang weder zum Gleichgewicht noch zur Kinetik der Reaktion zuverlässige Daten vor. Dies liegt nicht zuletzt auch an dem komplexen Verhalten wässriger Formaldehydlösungen, in denen Formaldehyd weit überwiegend chemisch gebunden in Form von Poly(oxymethylen)glykolen vorliegt. Als Grundlage für Verfahrensentwicklungen und -verbesserungen wurden deshalb zunächst das Gleichgewicht und die Kinetik der Trioxanbildungreaktion sowie wichtiger Nebenreaktionen in wässrigen Formaldehydlösungen experimentell untersucht. Zuverlässige Angaben hierzu lassen sich praktisch nur mit der NMR-Spektroskopie gewinnen. Die Messungen erfolgten mit Online-1H-NMR-Spektrokopie, wobei für die Quantifizierung ein neues Verfahren erfolgreich zum Einsatz kam: Ein elektronisch erzeugtes Signal, die "virtuelle Referenz", ersetzt den sonst üblich internen Standard der der Probe zugesetzt wird.
Auf Basis der Ergebnisse der Untersuchung der Reaktionskinetik wurde ein reaktionskinetisches Modell entwickelt, welches in der Lage ist die Bildung von Trioxan in wässrigen Lösungen, sowie wichtige Nebenreaktionen qualitativ und quantitativ zu beschreiben.
Neben Angaben zur Reaktion werden für die Verfahrensentwicklung auch zuverlässige Angaben zu physikalischen Stoffdaten benötigt. Modelle zur Beschreibung der Dampf-Flüssigkeits Gleichgewichte im System Formaldehyd-Wasser-Trioxan wurden aus Vorgängerarbeiten entnommen und um die Komponente Trioxan erweitert. Das physikalisch-chemische Stoffdatenmodell des komplexen reagierenden Systems Formaldehyd-Wasser-Trioxan wurde darauf hin, erweitert um die Trioxanreaktion, in ein Prozesssimulationswerkzeug implementiert, so dass zum ersten Mal eine rechnergestützte konzeptionelle Verfahrensentwicklung möglich wurde. Auf der Basis dieser Modellierung konnten Destillationsliniendiagramme für das System Formaldehyd-Wasser-Trioxan ermittelt werden. Diese zeigen ein komplexes Verhalten mit mehreren binären und einem ternären Azeotrop. Die genauere Betrachtung zeigt, dass die Druckabhängigkeit dieser Azeotrope ausgenutzt werden kann, um zu einem neuen Trioxanverfahren mit rein destillativer Aufarbeitung zu kommen. Mit Hilfe der ?/?-Analyse wurden Verfahrensvarianten generiert mit denen eine rein destillative Gewinnung von Trioxan machbar ist. Die zwei aussichtsreichsten Varianten wurden anschließend mit Hilfe eines Prozesssimulators rigoros simuliert und damit die theoretische Machbarkeit bestätigt.
Durch Destillationsversuche im Technikumsmaßstab wurden die durchzuführenden Trennschnitte auch experimentell untersucht und ihre Machbarkeit bewiesen.
Daneben enthält die Arbeit Untersuchungen zur Feststofflöslichkeit von Formaldehyd in wässrigen und methanolischen Lösungen sowie zum Dampf-Flüssigkeits Gleichgewicht unter Einfluss von Elektrolyten im Stoffsystem Wasser-Formaldehyd und Wasser-Trioxan.
Aktualisiert: 2023-05-15
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Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde die Pyrolyse von Dimethoxymethan (DMM, OME-1), Oxymethylenether-2 (OME-2) und Oxymethylenether-3 (OME-3) sowie von Methylformiat reaktionskinetisch untersucht. Diese Stoffe werden gegenwärtig als potentielle alternative Kraftstoffe diskutiert. Es wurden Experimente hinter reflektierten Stoßwellen mit Wasserstoff-Atomresonanzabsorptionsspektroskopie und zeitaufgelöster Flugzeit-Massenspektrometrie als Detektionsmethoden durchgeführt. In Kombination mit kinetischen Modellierungen wurden die experimentellen Ergebnisse umfassend analysiert.
Es wurden Geschwindigkeitskonstanten für die initialen C-O-Bindungsbruchreaktionen von DMM und OME-2, für die initialen C-H-Bindungsbruchreaktionen von Methylformiat und für die Reaktion DMM + H auf Grundlage von experimentellen Ergebnissen bestimmt. Für OME-3 wurden anhand von Struktur-Reaktivitätsbeziehungen Abschätzungen für die initialen C-O-Bindungsbruchreaktionen getroffen. Die ermittelten Geschwindigkeitskonstanten wurden in Reaktionsmechanismen aus der Literatur implementiert. Anhand der experimentellen Ergebnisse konnten die modifizierten Reaktionsmechanismen jeweils validiert werden. Mithilfe dieser Mechanismen ist es möglich die experimentell ermittelten Konzentrations-Zeit-Profile adäquat zu reproduzieren.
Damit konnten die Untersuchungen der vorliegenden Arbeit einen Beitrag zum Verständnis der chemisch-kinetischen Prozesse bei der Pyrolyse von Oxymethylenethern (OME-n) verschiedener Kettenlänge sowie von Methylformiat leisten.
Aktualisiert: 2023-05-15
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Im Rahmen dieser Arbeit wurden mehrere atmosphären- und verbrennungsrelevante Themen bearbeitet.
Zum einen wurde ein Reaktionsmechanismus zur Beschreibung des Zündverhaltens von Diethylether-Luft-Gemischen entwickelt und anhand experimenteller Daten aus der Literatur validiert. Damit konnten die zur Zündung führenden Prozesse in verschiedenen Temperaturbereichen eindeutig beschrieben und erklärt werden.
Mit dem validierten Mechanismus wurden Simulationen unter Verwendung eindimensionaler Geometrien durchgeführt, wobei sowohl der Wärme- als auch der Stofftransport berücksichtigt wurden. Zur eindeutigen Charakterisierung von kalten Flammen, Zündung und Nichtzündung wurden verschiedene Kriterien bezüglich der Temperatur- und Druckerhöhung sowie des Auftretens geeigneter Spezieskonzentrationen vorgeschlagen. Daraus wurde ein p-T-Zünddiagramm für eine stöchiometrische Diethylether-Luft-Mischung entwickelt.
Weiterhin wurden die Geschwindigkeitskonstanten der Reaktionen von 2,5-Dimethylfuran, 2-Methylfuran und Furan mit Hydroxyl-Radikalen mittels gepulster Laserphotolyse und laserinduzierter Fluoreszenz experimentell bestimmt. Die Experimente wurden unter zündrelevanten Bedingungen durchgeführt.
Aktualisiert: 2023-05-15
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Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden die Reaktionen der Ester Methylformiat (MeFo) und Dimethylcarbonat (DMC) inklusive deuterierter Isotopologe mit Hydroxylradikalen (OH-Radikalen) reaktionskinetisch untersucht. MeFo und DMC werden gegenwärtig als potentielle regenerative Kraftstoffe diskutiert. Die Reaktion der untersuchten Spezies mit den OH-Radikalen zählt zu den wichtigsten Reaktionen dieser Spezies in der Atmosphären- und Verbrennungschemie. Es wurden Experimente mit gepulster Laserphotolyse in Kombination mit laserinduzierter Fluoreszenz unter Bedingungen durchgeführt, welche bei Verbrennungsprozessen und in der Atmosphäre von Relevanz sind. Es wurden die bimolekularen Geschwindigkeitskonstanten und die Arrhenius-Ausdrücke bestimmt und mit Werten aus der Literatur verglichen. Zudem wird der Reaktionsmechanismus unter Einbeziehung quantenchemischer Rechnungen diskutiert. Des Weiteren wurde Formaldehyd als Reaktionsprodukt der Reaktion von Ethylen mit OH-Radikalen laserspektroskopisch untersucht und ein Referenzsystem zur Ausbeutebestimmung von Formaldehyd auf seine Anwendbarkeit getestet. Die Untersuchungen der vorliegenden Arbeit können somit einen Beitrag zum Verständnis der chemisch-kinetischen Prozesse bei den untersuchten Reaktionen leisten.
Aktualisiert: 2023-01-01
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Wenn Sie sich für ein Medizinstudium entschieden haben, müssen Sie sich auch mit der Chemie auseinandersetzen. Aber keine Sorge, dieses Buch bereitet Sie optimal auf die anstehende Prüfung vor. Bernd Goldfuß erklärt Ihnen anschaulich, wie ein Atom aufgebaut ist, welche Arten der chemischen Bindung es gibt, was Komplexverbindungen sind, und führt Sie in die Organische Chemie und die Chemie der Naturstoffe ein. So erfahren Sie alles, was Sie als Mediziner über die Chemie wissen müssen - von der Struktur von Penicillin bis zu den chemischen Phänomenen, die der Dialyse zugrunde liegen.
Aktualisiert: 2023-04-17
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The accurate prediction of reaction kinetics data, e.g., reaction rate constants, for the microgel synthesis is highly desired because its usage in model-based design approaches promises the development of more specialized microgels and enables new applications. The complexity and the diversity of the microgel synthesis, however, often prevent experimental approaches but depict challenges for prediction approaches, as well. Therefore, this thesis analyzes a wide range of aspects relevant for the microgel synthesis individually and proposes prediction strategies for each.
Here, the focus is on three main aspects: (i) The prediction of reaction kinetics in homogenous liquid reaction environments by combining high-level density functional theory and COSMO-RS, (ii) improving the property prediction of ionic species by applying the Cluster-Continuum approach and analyzing the uncertainty of the reference data, and (iii) enabling the kinetics prediction for inhomogeneous reaction environments with ReaxFF reactive molecular dynamics (MD) simulations.
The results show that macroscopic properties of microgels, e.g., the crosslinker distribution, can be linked to the elementary reaction kinetics. In addition, the prediction of the solvation free energy of ionic solutes dissolved in neutral solvents is achieved with a deviation of just 2.0 kcal mol−1, which removes a main bottleneck for reaction kinetics prediction of such ionic systems. Furthermore, analyzing the statistical uncertainty of rare events in reactive MD simulations revealed that just a few reaction events are sufficient to obtain rate constants of sufficient quality. This is a key finding for the study of the microgel synthesis in reactive MD simulations because the required large system sizes and limited computational resources prevent the observation of more events practically. Also, force fields and their parametrizations should be evaluated regarding the eligibility for studying the microgel synthesis reactions based on the correct description of the vinyl group. In total, this thesis develops and presents a toolbox for reaction kinetics predictions for the microgel synthesis.
Aktualisiert: 2022-02-24
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Wenn Sie sich für ein Medizinstudium entschieden haben, müssen Sie sich auch mit der Chemie auseinandersetzen. Aber keine Sorge, dieses Buch bereitet Sie optimal auf die anstehende Prüfung vor. Bernd Goldfuß erklärt Ihnen anschaulich, wie ein Atom aufgebaut ist, welche Arten der chemischen Bindung es gibt, was Komplexverbindungen sind, und führt Sie in die Organische Chemie und die Chemie der Naturstoffe ein. So erfahren Sie alles, was Sie als Mediziner über die Chemie wissen müssen - von der Struktur von Penicillin bis zu den chemischen Phänomenen, die der Dialyse zugrunde liegen.
Aktualisiert: 2023-04-17
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Die vorliegende Arbeit präsentiert Messmethoden zur Untersuchung der Auswirkungen von externem Zelldruck auf Lithiumeisenphosphat/Graphit Pouchzellen. Eingespannte Pouchzellen zeigen bis zu einem Druckoptimum eine maximale zyklische Lebensdauer, welche mit zunehmendem Zelldruck wieder abnimmt. Ziel der Arbeit ist es, geeignete Messmethoden sowie den optimalen Zelldruck zu finden. Die Untersuchung der Ursachen erfolgt zunächst durch eine Analyse von Spannungs- und Zelldruckkurven sowie den elektrischen Kenngrößen der Zelle. Anschließend werden systematisch die Kinetik der Gefügeumwandlung mittels der JMAK-Gleichung sowie die Grenzflächen untersucht. Eine abschließende Betrachtung der Diffusionskoeffizienten schließt diesen Teil der Arbeit ab. Dem folgen die Ergebnisse der zyklischen Alterungsmessung, welche sowohl die Kapazitäts- als auch Zelldruckkurven untersucht. Bei einem Zelldruck von pZelle = 0,1 MPa zeigen die Pouchzellen die geringste Alterungsrate, was durch ein Minimum der Aktivierungsenergie der Gesamtkinetik sowie dem geringsten Diffusionskoeffizienten bestätigt wird.
Aktualisiert: 2023-01-01
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Lukas Urban stellt einen 0D/1D-Klopfmodellierungsansatz vor, der die prädiktive Simulation der Klopfgrenze für methanbasierte Kraftstoffe ermöglicht und aus Reaktionskinetikrechnungen abgeleitet wurde. Verschiedene Einflüsse auf das motorische Selbstzündungsverhalten, wie Zylinderdruck, Temperatur und Gemischzusammensetzung, kann der Autor durch das einfach zu kalibrierende Modell abbilden. Durch Kombination mit einem weiterentwickelten Brennverlaufsmodell, das ebenfalls in dieser Studie vorgestellt wird, bietet sich somit ein effizientes Werkzeug zur Auslegung erdgasbetriebener Ottomotoren.
Aktualisiert: 2023-04-04
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Lukas Urban stellt einen 0D/1D-Klopfmodellierungsansatz vor, der die prädiktive Simulation der Klopfgrenze für methanbasierte Kraftstoffe ermöglicht und aus Reaktionskinetikrechnungen abgeleitet wurde. Verschiedene Einflüsse auf das motorische Selbstzündungsverhalten, wie Zylinderdruck, Temperatur und Gemischzusammensetzung, kann der Autor durch das einfach zu kalibrierende Modell abbilden. Durch Kombination mit einem weiterentwickelten Brennverlaufsmodell, das ebenfalls in dieser Studie vorgestellt wird, bietet sich somit ein effizientes Werkzeug zur Auslegung erdgasbetriebener Ottomotoren.
Aktualisiert: 2023-04-02
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Flugstromvergaser sind hinsichtlich genutzten Brennstoffen und erzeugten Produkten flexibel einsetzbar. Notwendige experimentelle Untersuchungen zum Reaktionsverhalten verschiedener Brennstoffe bei variierenden Betriebsbedingungen sind Gegenstand dieser Arbeit. Im Fokus steht die Übertragbarkeit der Analyse von Einzelbrennstoffen auf Brennstoffmischungen sowie die Produktinhibierung. Hierfür werden Experimente in Flugstromreaktoren, Thermowaagen und einem Drahtnetzreaktor durchgeführt und bewertet.
Aktualisiert: 2020-12-26
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Mit einer ausgewogenen Stoffauswahl aus den Teilgebieten Chemische Thermodynamik, Reaktionskinetik und Elektrochemie wird der Leser an das Studium der Physikalischen Chemie herangeführt. Das Verständnis der Theorie wird durch zahlreiche Aufgabenstellungen und die Angabe ihrer Lösungswege erleichtert. Das Buch gibt dem Studenten darüber hinaus Anregungen für ausgewählte Experimente zu den behandelten Teilgebieten, mit denen sich ein Grundverständnis physikalisch-chemischer Zusammenhänge entwickeln lässt.
Aktualisiert: 2023-04-02
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Mit einer ausgewogenen Stoffauswahl aus den Teilgebieten Chemische Thermodynamik, Reaktionskinetik und Elektrochemie wird der Leser an das Studium der Physikalischen Chemie herangeführt. Das Verständnis der Theorie wird durch zahlreiche Aufgabenstellungen und die Angabe ihrer Lösungswege erleichtert. Das Buch gibt dem Studenten darüber hinaus Anregungen für ausgewählte Experimente zu den behandelten Teilgebieten, mit denen sich ein Grundverständnis physikalisch-chemischer Zusammenhänge entwickeln lässt.
Aktualisiert: 2023-04-04
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