Die Optimierung der katalytischen Aktivität von Übergangsmetallkomplexen ist Gegenstand aktueller Forschung, gerade in Bezug auf technische Prozesse. Durch den Einsatz von redoxaktiven Ligandensystemen ist es möglich, die Aktivität und Selektivität solcher Verbindungen maßgeblich zu beeinflussen. Daher ist die Entwicklung neuartiger Modellsysteme, die über redoxschaltbare Einheiten verfügen, von besonderem Interesse.
Die vorliegende Arbeit behandelt die Synthese und die umfassende Analyse multimetallischer Übergangsmetallkomplexe redoxschaltbarer Ligandensysteme. Der erste Teil befasst sich mit der Untersuchung helikaler Münzmetallkomplexe auf Basis von eisen- und rutheniumhaltigen Redoxliganden, wobei der Fokus auf dem Zusammenspiel der auf diese Weise kombinierten Metallatome liegt. Im zweiten Teil wird eine neue Syntheseroute zur Darstellung von asymmetrisch difunktionalisierten 1,1'-Ferrocenderivaten vorgestellt. Hierdurch konnte eine Serie neuartiger redoxschaltbarer Metalloliganden mit maßgeschneiderten elektrochemischen Eigenschaften erzeugt werden. Die daraus erhaltenen redoxschaltbaren Nickel-, Kupfer- und Palladiumkomplexe bieten einen vielversprechenden Ansatzpunkt für katalytische Folgestudien.
Aktualisiert: 2023-05-15
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Die vorliegende Dissertation gliedert sich in zwei Teile. Im ersten Teil wurde die Reaktivität von klassischen und nicht-klassischen divalenten Lanthanoidverbindungen als Reduktionsmittel gegenüber den Pnictogenen und deren Verbindungen untersucht, um neuartige f- sowie d/f-Element-Polypniktide (Polyphosphide, Polyarsenide und Polystibide) darzustellen. Hierbei lag der Fokus auf der Etablierung neuer Reaktionswege, welche die Verwendung der hierfür bisher nicht zugänglichen nicht-klassischen divalenten Lanthanoide erlauben. Zudem wurde der Einfluss der verschiedenen verwendeten Reduktionsmittel sowie der verschiedenen Pnictogene und ihren Verbindungen auf den Reaktionsverlauf und die erhaltenen Produkte untersucht. Die erhaltenen Reaktionsprodukte wurden zudem tiefergehend auf ihre elektronischen (z.B. mittels transienter Absorptionsspektroskopie, quantenchemische Rechnungen) sowie chemischen Eigenschaften (z.B. bei der Aktivierung von P4) hin untersucht. Im zweiten Teil der Arbeit wurde schließlich die Synthese neuartiger, heterobimetallischer Lanthanoid-Münzmetallkomplexe untersucht, in denen Lanthanoid(III)-Zentren mittels eines Amidinat-Liganden in räumliche Nähe zu Gold(I) bzw. Silber(I) gebracht werden. Die erhaltenen Komplexe wurden mittels Fluoreszenz-Spektroskopie auf ihre optischen Eigenschaften hin untersucht.
Aktualisiert: 2023-01-01
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Die Optimierung der katalytischen Aktivität von Übergangsmetallkomplexen ist Gegenstand aktueller Forschung, gerade in Bezug auf technische Prozesse. Durch den Einsatz von redoxaktiven Ligandensystemen ist es möglich, die Aktivität und Selektivität solcher Verbindungen maßgeblich zu beeinflussen. Daher ist die Entwicklung neuartiger Modellsysteme, die über redoxschaltbare Einheiten verfügen, von besonderem Interesse.
Die vorliegende Arbeit behandelt die Synthese und die umfassende Analyse multimetallischer Übergangsmetallkomplexe redoxschaltbarer Ligandensysteme. Der erste Teil befasst sich mit der Untersuchung helikaler Münzmetallkomplexe auf Basis von eisen- und rutheniumhaltigen Redoxliganden, wobei der Fokus auf dem Zusammenspiel der auf diese Weise kombinierten Metallatome liegt. Im zweiten Teil wird eine neue Syntheseroute zur Darstellung von asymmetrisch difunktionalisierten 1,1'-Ferrocenderivaten vorgestellt. Hierdurch konnte eine Serie neuartiger redoxschaltbarer Metalloliganden mit maßgeschneiderten elektrochemischen Eigenschaften erzeugt werden. Die daraus erhaltenen redoxschaltbaren Nickel-, Kupfer- und Palladiumkomplexe bieten einen vielversprechenden Ansatzpunkt für katalytische Folgestudien.
Aktualisiert: 2023-04-17
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