Diese Dissertation beschreibt u.a. die Synthese und Charakterisierung neuartiger P,N-Ligandensysteme sowie deren Metallkomplexe, wobei ein besonderer Fokus auf den photophysikalischen Eigenschaften der Komplexe lag. Hierfür wurden drei unterschiedliche bifunktionelle Ligandensysteme, welche sowohl Stickstoff- als auch Phosphan bzw. Phosphansulfid-Funktionalitäten besitzen, synthetisiert. Als neuartige Liganden wurden ein Triarylphosphan-funktionalisiertes ß-Diketimin (PNac-H), ein Phosphan-funktionalisierter Amidin-Ligand (DPPM-C(N-Dipp)2H) sowie ein Phosphan- bzw. Phosphansulfid-funktionalisiertes BIAN-Ligandensystem ((S)PPh2-BIAN) realisiert. Aufgrund der unterschiedlichen Donorstellen (harte Stickstoff- und weiche Phosphan-Einheiten) der entsprechenden Liganden konnten mittels Metallkoordination unterschiedliche Koordinationspolyeder aufgebaut sowie selektive Metallkoordinationen realisiert werden. Die dargestellten P,N-Systeme erwiesen sich demnach als geeignete, multifunktionale Liganden zum Aufbau von mono- und bimetallischen Komplexen. Die spezifische Struktur des PNac-Ligandensystems ermöglichte u.a. die Stabilisierung einer reaktiven, subvalenten Ni(I)-Spezies, welche nachfolgend hinsichtlich ihrer Reaktivität und der Aktivierung kleiner Moleküle untersucht wurde. Für ausgewählte Metallkomplexe wurden zudem deren photophysikalischen Eigenschaften näher betrachtet.
Aktualisiert: 2023-01-01
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The concept of metal-ligand cooperativity has not only been important for biological systems but also for the application in synthetic systems. Especially transformation where both electron and protons are transferred in a synergistic manner, are essential for a wide range of energy conversion reactions. These conversions are often possible due to proton-coupled electron transfer (PCET) reactions in biological and synthetic systems which include processes such as water splitting, dioxygen and dinitrogen activation, carbon dioxide reduction as well as the combustion of fossil fuels in cars. In transition metal complexes the protons are usually transferred from and to the ligand, whereas the electrons are often transferred from and to the metal centre. The term PCET was first used for transition metals in 1981 to describe the concerted electron and proton transfer process in the comproportionation reaction of RuIV(bpy)2(py)(O)2+ and RuII(bpy)2(py)(OH2)2+. Through the concerted transfer of an electron and proton between two systems high energy intermediates are avoided and coupling leads to favourable effects on the energetic profile. Nowadays the term PCET is more broadly used to describe the thermodynamic coupling of the electron and proton transfer without regard to the mechanism.
Aktualisiert: 2022-12-31
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