Thermische Alterung und reversible Deaktivierung von Dieseloxidations und NOx-Speicherkatalysatoren
Karin Hauff
Die Aktivität von Autoabgaskatalysatoren wird im Laufe der Lebensdauer stark durch irreversible thermische Alterung beeinträchtigt. Bislang war bei Änderung der Aktivität eine aufwändige Modell-Rekalibrierung notwendig. Auf Basis umfangreicher experimenteller Untersuchungen in einem isothermen Flachbettreaktor wurden für Dieseloxidations- und NO_x-Speicherkatalysatoren Korrelationen entwickelt, die bei bekannter Kinetik eines Referenzkatalysators eine schnelle Reparametrierung des makrokinetischen Modells ermöglichen, um alterungsbedingte Veränderungen zu berücksichtigen. Damit ist es möglich die gealterten Katalysatoren mit einem vereinfachten Versuchsprogramm schneller zu charakterisieren und die Modellreparametrierung deutlich zu beschleunigen.
Insbesondere die NO-Oxidation ist zudem stark durch eine reversible Deaktivierung auf Grund von Platinoxidbildung beeinflusst. Um eine modellmäßige Abbildung der variierenden NO-Oxidationsaktivität unter mageren Bedingungen zu ermöglichen, wurde auf Basis zahlreicher, experimenteller Ergebnisse ein phänomenologisches Platinoxidationsmodell entwickelt, welches die Deaktivierung durch Platinoxidation (Pt+1/2 ,O_2,righleftharpoons,PtO) und die Reaktivierung (PtO+NO ,rightarrow,Pt+ ,1/2 ,NO_2)berücksichtigt.
