Phosphane und Carbene haben sich in den vergangenen Jahrzehnten als nützliche Liganden erwiesen, mit denen sich Metalle koordinieren und insbesondere in ihren katalytischen Eigenschaften modifizieren lassen.
In dieser Arbeit wurden neben Diphosphamethanid-Metallkomplexen auch ausgewählte Aluminiumverbindungen untersucht. Diese wurden zur Spaltung von molekularem Wasserstoff eingesetzt.
Cyclische Alkylaminocarbene, die sich durch erhöhte pi-Elektrophilie auszeichnen, konnten erfolgreich mit Phosphanyl- und Pyridylsubstituenten versehen werden. Die Redoxchemie dieser Verbindungen wurde eingehend studiert, um im Folgeschritt stabile, neutrale Radikalverbindungen darzustellen und zu untersuchen.
Aktualisiert: 2023-05-15
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Das erste Kapitel befasst sich mit der Synthese und Charakterisierung von Imidazolin-2-Iminato-Komplexen mit den späten Übergangsmetallen Ruthenium, Eisen und Cobalt. Als Zielkomplexe wurden sogenannte "pogo Stick" Komplexe des Typs [CpM(N=NHC)] identifiziert. Geeignete Precursorkomplexe zur Synthese sind im Falle von Ruthenium und Cobalt die Amidokomplexe des Typs [CpM{N(SiMe3)2}], die mit einem Imidazolin-2-Imin in einer Säure-Base-Reaktion zu den Metallkomplexen [Cp*Ru(NImDipp)] und [Cp'Co(NImDipp)] reagieren. In ersterem Komplex Amidokomplex, [Cp*Ru{N(SiMe3)2}], wurde eine agostische Wechselwirkung identifiziert, die mittels QTAIM-Methode untersucht wurde. Der Eisenkomplex [Cp'Fe(NImDipp)] wurde durch die Reaktion von [Cp'FeI]2 und [ImDippNLi]2 synthetisiert. [Cp*Ru(NImDipp)] und [Cp'Co(NImDipp)] können alternativ ebenfalls auf diesem Wege erhalten werden. Alle "pogo stick" Komplexe wurden hinsichtlich ihrer Eigenschaften mittels Dichtefunktionaltheorie und gegebenenfalls auch mittels 57Fe-Mössbauer- und EPR-Spektroskopie sowie magnetischer Suszeptibilitätsmessungen untersucht. Die Metallkomplexe zeigen eine ausgeprägte Ähnlichkeit zu isolobal verknüpften Halbsandwich-Imidokomplexen und klassischen Metallocenen. Im Falle des Cobaltkomplexes wurde ein temperaturabhängiger Spincrossover (SCO) zwischen dem low-Spin- und dem high-Spin-Zustand des Cobaltatoms entdeckt.
Im zweiten Teil der Arbeit wurde die Koordinationschemie von NHC-Phosphinidenaddukten gegenüber Edelmetallen untersucht. Es konnten neue Halbsandwichkomplexe der Gruppen 8 und 9 sowie lineare Metallkomplexe der Gruppe 11 erhalten werden. Eine Sonderstellung nahm das Metall Iridium ein, von dem Metallkomplexe in den Oxidationsstufen +I und +III erhalten wurden. Komplexe des ersten Typs wurden in kationische Derivate überführt und anschließend als Katalysatoren in der Hydrogen Isotope Exchange Reaktion (HIE) getestet. Die Synthese neuer NHC-Phosphinidenaddukte schließt die Arbeiten ab.
Aktualisiert: 2020-12-26
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Phosphane und Carbene haben sich in den vergangenen Jahrzehnten als nützliche Liganden erwiesen, mit denen sich Metalle koordinieren und insbesondere in ihren katalytischen Eigenschaften modifizieren lassen.
In dieser Arbeit wurden neben Diphosphamethanid-Metallkomplexen auch ausgewählte Aluminiumverbindungen untersucht. Diese wurden zur Spaltung von molekularem Wasserstoff eingesetzt.
Cyclische Alkylaminocarbene, die sich durch erhöhte pi-Elektrophilie auszeichnen, konnten erfolgreich mit Phosphanyl- und Pyridylsubstituenten versehen werden. Die Redoxchemie dieser Verbindungen wurde eingehend studiert, um im Folgeschritt stabile, neutrale Radikalverbindungen darzustellen und zu untersuchen.
Aktualisiert: 2023-04-17
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Aktualisiert: 2022-03-03
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