Anwendung der HR-EEL-Spektroskopie auf Nanoteilchen und Halbleiter-Oberflächen

Anwendung der HR-EEL-Spektroskopie auf Nanoteilchen und Halbleiter-Oberflächen von Frey,  Sebastian
In den letzten Jahrzehnten hat sich die Oberflächenphysik verstärkt darauf verlegt, reale Vorgänge, etwa in der heterogenen Katalyse, aufzudecken und zu verstehen. Dazu wurden Untersuchungsmethoden immer weiter entwickelt, die sowohl real vorliegende Pulver aus feinen Kristalliten, als auch idealisierte Modellsysteme meist aus monokristallinen Oberflächen nur einer einzigen Orientierung und geringer Defektdichte analysieren können. Zwischen beiden Extremen existiert jedoch ein Mangel an geeigneten Analysemöglichkeiten, der als material gap bekannt ist. Das material gap existiert auch in der Schwingungs-spektroskopie, die sich mit adsorbierten Teilchen beschäftigt und diese über ihre Molekülschwingungen erkennt. Sie kann sowohl Pulver mit der Infrarotspektroskopie (FTIRS) als auch monokristalline Oberflächen mit der hochauflösenden Elektronenenergieverlustspektroskopie (HR-EELS) behandeln. Sollen die realen Systeme vereinfacht werden, beziehungsweise die idealisierten Systeme an Komplexität zunehmen (mehr Orientierungen gleichzeitig, höhere Defektdichte), liefern beide Techniken mit zunehmender Entfernung von ihrem Hauptanwendungsgebiet jedoch immer schwächere Ergebnisse. Auch Computersimulationen stoßen mit steigender Anzahl der zu simulierenden Atome schnell an die Leistungsgrenzen moderner Rechner. Für ein vollumfängliches Verständnis der Probleme, einen Brückenschlag zwischen Modell und Realität, besteht daher ein Bedarf an ergänzenden spektroskopischen Methoden. Diese Dissertation beschäftigt sich damit, die hochauflösende Elektronenenergieverlustspektroskopie für kompliziertere Strukturen bis hin zu Pulvern nutzbar zu machen und so eine Brücke zwischen Modell und Realität zu schlagen. Dazu wurden Optimierungen am experimentellen Aufbau vorgenommen und eine geeignete Probenpräparation entwickelt, um schließlich die erfolgreiche Anwendung der HR-EELS auf ein Pulver zu demonstrieren und die Anlagerung von Wasser und Ameisensäure zu untersuchen. Damit ist der Grundstein gelegt, um den Anwendungsbereich der HR-EELS zu erweitern und einen weiteren Beitrag zur Schließung des material gap zu leisten.
Aktualisiert: 2021-03-31
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Anwendung der HR-EEL-Spektroskopie auf Nanoteilchen und Halbleiter-Oberflächen

Anwendung der HR-EEL-Spektroskopie auf Nanoteilchen und Halbleiter-Oberflächen von Frey,  Sebastian
In den letzten Jahrzehnten hat sich die Oberflächenphysik verstärkt darauf verlegt, reale Vorgänge, etwa in der heterogenen Katalyse, aufzudecken und zu verstehen. Dazu wurden Untersuchungsmethoden immer weiter entwickelt, die sowohl real vorliegende Pulver aus feinen Kristalliten, als auch idealisierte Modellsysteme meist aus monokristallinen Oberflächen nur einer einzigen Orientierung und geringer Defektdichte analysieren können. Zwischen beiden Extremen existiert jedoch ein Mangel an geeigneten Analysemöglichkeiten, der als material gap bekannt ist. Das material gap existiert auch in der Schwingungsspektroskopie, die sich mit adsorbierten Teilchen beschäftigt und diese über ihre Molekülschwingungen erkennt. Sie kann sowohl Pulver mit der Infrarotspektroskopie (FTIRS) als auch monokristalline Oberflächen mit der hochauflösenden Elektronenenergieverlustspektroskopie (HR-EELS) behandeln. Sollen die realen Systeme vereinfacht werden, beziehungsweise die idealisierten Systeme an Komplexität zunehmen (mehr Orientierungen gleichzeitig, höhere Defektdichte), liefern beide Techniken mit zunehmender Entfernung von ihrem Hauptanwendungsgebiet jedoch immer schwächere Ergebnisse. Auch Computersimulationen stoßen mit steigender Anzahl der zu simulierenden Atome schnell an die Leistungsgrenzen moderner Rechner. Für ein vollumfängliches Verständnis der Probleme, einen Brückenschlag zwischen Modell und Realität, besteht daher ein Bedarf an ergänzenden spektroskopischen Methoden. Diese Dissertation beschäftigt sich damit, die hochauflösende Elektronenenergieverlustspektroskopie für kompliziertere Strukturen bis hin zu Pulvern nutzbar zu machen und so eine Brücke zwischen Modell und Realität zu schlagen. Dazu wurden Optimierungen am experimentellen Aufbau vorgenommen und eine geeignete Probenpräparation entwickelt, um schließlich die erfolgreiche Anwendung der HR-EELS auf ein Pulver zu demonstrieren und die Anlagerung von Wasser und Ameisensäure zu untersuchen. Damit ist der Grundstein gelegt, um den Anwendungsbereich der HR-EELS zu erweitern und einen weiteren Beitrag zur Schließung des material gap zu leisten.
Aktualisiert: 2019-07-03
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