Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden die Reaktionen der Ester Methylformiat (MeFo) und Dimethylcarbonat (DMC) inklusive deuterierter Isotopologe mit Hydroxylradikalen (OH-Radikalen) reaktionskinetisch untersucht. MeFo und DMC werden gegenwärtig als potentielle regenerative Kraftstoffe diskutiert. Die Reaktion der untersuchten Spezies mit den OH-Radikalen zählt zu den wichtigsten Reaktionen dieser Spezies in der Atmosphären- und Verbrennungschemie. Es wurden Experimente mit gepulster Laserphotolyse in Kombination mit laserinduzierter Fluoreszenz unter Bedingungen durchgeführt, welche bei Verbrennungsprozessen und in der Atmosphäre von Relevanz sind. Es wurden die bimolekularen Geschwindigkeitskonstanten und die Arrhenius-Ausdrücke bestimmt und mit Werten aus der Literatur verglichen. Zudem wird der Reaktionsmechanismus unter Einbeziehung quantenchemischer Rechnungen diskutiert. Des Weiteren wurde Formaldehyd als Reaktionsprodukt der Reaktion von Ethylen mit OH-Radikalen laserspektroskopisch untersucht und ein Referenzsystem zur Ausbeutebestimmung von Formaldehyd auf seine Anwendbarkeit getestet. Die Untersuchungen der vorliegenden Arbeit können somit einen Beitrag zum Verständnis der chemisch-kinetischen Prozesse bei den untersuchten Reaktionen leisten.
Aktualisiert: 2023-01-01
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Diese Dissertation beschreibt u.a. die Synthese und Charakterisierung neuartiger P,N-Ligandensysteme sowie deren Metallkomplexe, wobei ein besonderer Fokus auf den photophysikalischen Eigenschaften der Komplexe lag. Hierfür wurden drei unterschiedliche bifunktionelle Ligandensysteme, welche sowohl Stickstoff- als auch Phosphan bzw. Phosphansulfid-Funktionalitäten besitzen, synthetisiert. Als neuartige Liganden wurden ein Triarylphosphan-funktionalisiertes ß-Diketimin (PNac-H), ein Phosphan-funktionalisierter Amidin-Ligand (DPPM-C(N-Dipp)2H) sowie ein Phosphan- bzw. Phosphansulfid-funktionalisiertes BIAN-Ligandensystem ((S)PPh2-BIAN) realisiert. Aufgrund der unterschiedlichen Donorstellen (harte Stickstoff- und weiche Phosphan-Einheiten) der entsprechenden Liganden konnten mittels Metallkoordination unterschiedliche Koordinationspolyeder aufgebaut sowie selektive Metallkoordinationen realisiert werden. Die dargestellten P,N-Systeme erwiesen sich demnach als geeignete, multifunktionale Liganden zum Aufbau von mono- und bimetallischen Komplexen. Die spezifische Struktur des PNac-Ligandensystems ermöglichte u.a. die Stabilisierung einer reaktiven, subvalenten Ni(I)-Spezies, welche nachfolgend hinsichtlich ihrer Reaktivität und der Aktivierung kleiner Moleküle untersucht wurde. Für ausgewählte Metallkomplexe wurden zudem deren photophysikalischen Eigenschaften näher betrachtet.
Aktualisiert: 2023-01-01
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Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Synthese und Charakterisierung von neuartigen anorganisch-organische Hybridnanopartikeln auf Basis von Gd3+- und [ZrO]2+-Kationen, die aufgrund ihrer Wirkstoffbeladung in unterschiedlichen Bereichen von Biologie und Medizin eingesetzt werden können. Dazu gehört die Behandlung von Tumoren, bakteriellen Infektionen ebenso wie von viralen Erkrankungen. Die hohe Wirkstoffbeladung der Nanopartikel von bis zu 93 Gew-% ermöglicht hierbei eine effektive Wirkstoffanreicherung in den betroffenen Zellen, sodass die Nanopartikel sich durch eine hohe therapeutische Effizienz auszeichnen, welche den Einsatz von molekularen Wirkstoffen übertreffen kann. Neben Hybridnanopartikeln mit mono-molekularer Beladung, werden auch Nanopartikel vorgestellt, deren therapeutische Wirkung auf einer Kombination mehrerer Wirkstoffe oder unterschiedlicher Wirkmechanismen basiert. So ermöglicht das angewandte Materialkonzept beispielweise die Umsetzung von einer chemotherapeutischen Behandlung in Kombination mit einer Photodynamischen Therapie. Ebenso befasst sich diese Arbeit mit Hybridnanopartikel, die neben Wirkstoffen auch Komponenten für bildgebende Verfahren beinhalten (MRT oder fluoreszenzbasierte Bildgebung), sodass ein Einsatz dieser Nanopartikel im Bereich der Theranostik (Therapie + Diagnostik) möglich ist.
Aktualisiert: 2022-03-17
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Seit Jahrzehnten steht die Tumortherapie im Mittelpunkt der modernen medizinischen Forschung. Trotz der vielfältigen Neuentwicklungen und des enormen Fortschritts im Bereich der Pharmakologie ist die Behandlung onkologischer Erkrankungen noch immer mit vielerlei Schwierigkeiten verbunden. Neben den bekannten Komplikationen und Nebenwirkungen der Chemotherapie kommt es nicht selten zu einer Mehrfachresistenz der Tumorzellen gegen die verabreichten Therapeutika. Ein Teil der zahlreichen Probleme der konventionellen Krebsbehandlung lässt sich durch den Einsatz der Nanotechnologie für medizinische Zwecke angehen. In der Nanomedizin finden nanopartikuläre Systeme vornehmlich für den gezielten Transport von therapeutisch aktiven Wirkstoffen Einsatz. Durch die spezifische Anreicherung der Wirkstoffe im betroffenen Organ können die Nebenwirkungen der herkömmlichen Chemotherapeutika stark verringert werden, da sich die Wirkung des Therapeutikums erst im Tumorgewebe entfaltet und die gesunden Zellen somit nicht angegriffen werden. Im Hinblick auf die Optimierung der konventionellen Krebsbehandlungsmethoden bestand das Ziel dieser Arbeit in der Evaluierung metallbasierter, nanopartikulärer Hybridsysteme für den gezielten Wirkstofftransport und zur photodynamischen Tumortherapie. Zur Untersuchung der Funktionalität und Biokompatibilität der beschriebenen therapeutischen Nanostrukturen fanden im Rahmen dieses Projekts vielfältige in vitro sowie in vivo Modelle Anwendung.
Aktualisiert: 2021-12-22
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Die Dissertation beschreibt die Synthese und Charakterisierung dimerer Alkinyl-Amidinat-Komplexe der einwertigen Münzmetalle sowie deren photophysikalische Eigenschaften. Des Weiteren wird auf ein chirales Iminophosphonamid sowie diverse Metallkomplexe dieser Verbindung eingegangen. Bei der photophysikalischen Untersuchung der Iminophosphonamid-Alkalimetallkomplexe konnten TADF-Prozesse (engl. thermally activated delayed fluorescence) beobachtet werden, die mit Hilfe quantenmechanischer Rechnungen erklärt werden. Außerdem wird ein Spiropyran und dessen Metallkomplexierung beschrieben. Hierbei wurden chemische Transformationen unter UV-Anregung beobachtet, diese konnten über in situ UV-LED-NMR Methoden verifiziert werden. Ferner werden Liganden beschrieben, die sich für Copolymerisationen eignen und erfolgreich in Liganden- bzw. Metallopolymere überführt wurden. Die erhaltenen Polymere eigneten sich für die ortsaufgelöste photolithographische Immobilisierung an funktionalisierten Oberflächen.
Aktualisiert: 2021-04-16
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