Diese Dissertation beschreibt u.a. die Synthese und Charakterisierung neuartiger P,N-Ligandensysteme sowie deren Metallkomplexe, wobei ein besonderer Fokus auf den photophysikalischen Eigenschaften der Komplexe lag. Hierfür wurden drei unterschiedliche bifunktionelle Ligandensysteme, welche sowohl Stickstoff- als auch Phosphan bzw. Phosphansulfid-Funktionalitäten besitzen, synthetisiert. Als neuartige Liganden wurden ein Triarylphosphan-funktionalisiertes ß-Diketimin (PNac-H), ein Phosphan-funktionalisierter Amidin-Ligand (DPPM-C(N-Dipp)2H) sowie ein Phosphan- bzw. Phosphansulfid-funktionalisiertes BIAN-Ligandensystem ((S)PPh2-BIAN) realisiert. Aufgrund der unterschiedlichen Donorstellen (harte Stickstoff- und weiche Phosphan-Einheiten) der entsprechenden Liganden konnten mittels Metallkoordination unterschiedliche Koordinationspolyeder aufgebaut sowie selektive Metallkoordinationen realisiert werden. Die dargestellten P,N-Systeme erwiesen sich demnach als geeignete, multifunktionale Liganden zum Aufbau von mono- und bimetallischen Komplexen. Die spezifische Struktur des PNac-Ligandensystems ermöglichte u.a. die Stabilisierung einer reaktiven, subvalenten Ni(I)-Spezies, welche nachfolgend hinsichtlich ihrer Reaktivität und der Aktivierung kleiner Moleküle untersucht wurde. Für ausgewählte Metallkomplexe wurden zudem deren photophysikalischen Eigenschaften näher betrachtet.
Aktualisiert: 2023-01-01
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Bereits seit dem zehnten Jahrhundert sind Leuchtstoffe zu dekorativen Zwecken bekannt. Der Zugang zu nanoskaligen Leuchtstoffen erweitert das Anwendungsspektrum bekannter Volumenleuchtstoffe immens. Mit Partikelgrößen kleiner als die Wellenlängen des sichtbaren Lichts, können beispielsweise transparente Schichten erhalten werden, welche ”unsichtbar“ besondere Eigenschaften mit sich führen. Diese lassen sich so beispielsweise in dünne Polymerfilme einbetten, die als Beschichtungen auf Glas oder Papier dienen oder durch Verwendung als Biomarker zur optischen Bildgebung genutzt werden. Die Transparenz solcher Schichten bleibt dabei weiterhin vorhanden. Zur Kristallisation der Partikel und der damit verbundenen Lumineszenz sind jedoch hohe Temperaturen (bis zu 1200 °C) notwendig. Nanopartikel, welche zunächst im Sinne der Trennung von Keimbildung und Keimwachstum bei niedrigen Temperaturen (< 300 °C) synthetisiert wurden, liegen daher bestenfalls monodispers und einheitlich geformt, jedoch amorph vor. Durch Sinterprozesse führt es nun auf Grund der hohen Temperaturen zu starker Agglomeration, unkontrolliertem Partikelwachstum und dadurch zur Einschränkung für genannte Anwendungszwecke. Ziel dieser Arbeit war vor diesem Hintergrund die Erarbeitung einer Strategie, welche trotz genannter Herausforderungen die Synthese kristalliner, dispergierbarer und nanopartikulärer Leuchtstoffe mit hohen Gitterenergien ermöglicht. Hierzu sollte eine Kombination aus Ionischen Flüssigkeiten und Mikrowellenstrahlung genutzt werden.
Aktualisiert: 2022-03-17
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