In dieser Arbeit konnte ein kinetisches Modell zur Beschreibung der EVA-Copolymerisation unter hohen Drücken und Temperaturen entwickelt werden. Zur Validierung der Copolymerisationskinetik wurde die deterministische Modellierung mittels der Software Predici® genutzt, um zielgerichtet Musterpolymere herzustellen. Diese Musterpolymere wurden unter zuvor ausgewählten und definierten Versuchsbedingungen synthetisiert, um unterschiedliche analytische Methoden zur Charakterisierung der erhaltenen Copolymere zu nutzen. In diesem Zusammenhang wurden sowohl bereits im Arbeitskreis Prof. Busch etablierte Methoden als auch neue Methoden entwickelt, um eine möglichst genaue Produktcharakterisierung zu ermöglichen. Die so gewonnenen Erkenntnisse über die aus der Hochdrucksynthese erhaltenen EVA-Copolymere konnten wiederum zur Validierung des anfangs verwendeten kinetischen Modells genutzt werden.
Nach der Validierung des deterministischen Modells konnte die Hybrid-Monte-Carlo-Simulation genutzt werden, um einen tieferen Einblick in die Struktur und den Aufbau der Copolymere zu erhalten, der in diesem Umfang nicht über analytische Methoden möglich wäre. Die so gewonnenen Erkenntnisse ermöglichen eine weitere Verknüpfung von Struktur-Eigenschaftsbeziehungen für eine zielgerichtete Synthese hochmolekularer EVA-Copolymere.
Aktualisiert: 2020-07-28
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Es wurden erstmals zeitaufgelöste Untersuchungen zur Pyrolyse verschiedener Furanderivate (Furan, 2-Methylfuran und 2,5-Dimethylfuran) hinter reflektierten Stoßwellen durchgeführt und reaktionskinetisch modelliert. Die Experimente erfolgten bei verbrennungsrelevanten Temperaturen im Bereich von 1000-2000 K, einem Druck von 1 bar und einer Reaktionszeit von etwa 2 ms. Mittels zeitaufgelöster Flugzeit-Massenspektrometrie konnten Konzentrations-Zeit-Profile für Reaktanten und Produkte simultan erhalten werden.
Die auf diese Weise erhaltenen Profile wurden für alle Reaktanten und Produkte mit Simulationen eines aus der Literatur entnommenen Modellmechanismus verglichen. Durch die Untersuchungen der drei Furanderivate konnten Unterschiede und Gemeinsamkeiten im Reaktionsverhalten aufgezeigt werden. Darüber hinaus wurden unter Zuhilfenahme von Reaktionsfluss- und Sensitivitätsanalysen wichtige Reaktionswege verifiziert und wesentliche mechanistische Aspekte diskutiert.
Aktualisiert: 2022-12-21
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In dieser Arbeit wurde die Kinetik der Pyrolyse und Oxidation von Diethylether untersucht.
Die Experimente wurden in einem Stoßrohr unter verbrennungsrelevanten Bedingungen durchgeführt. Hierbei konnten mittels der Wasserstoffatom-Resonanz-Absorptions-Spektroskopie und der Flugzeitmassenspektrometrie unterschiedliche molekulare Spezies zeitaufgelöst detektiert werden. Zur Komplettierung/Analyse der experimentellen Ergebnisse kamen, basierend auf quantenchemisch berechneten Daten, unterschiedliche Methoden aus der statistischen Reaktionstheorie zum Einsatz.
Neben der Bestimmung von Geschwindigkeitskonstanten der in der Verbrennung/Zündung von Diethylether relevanten Elementarschritte konnte zudem ein Pyrolysemechanismus aus der Literatur anhand der experimentellen Daten umfassend validiert werden.
Aktualisiert: 2022-12-21
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