Diese Dissertation beschreibt u.a. die Synthese und Charakterisierung neuartiger P,N-Ligandensysteme sowie deren Metallkomplexe, wobei ein besonderer Fokus auf den photophysikalischen Eigenschaften der Komplexe lag. Hierfür wurden drei unterschiedliche bifunktionelle Ligandensysteme, welche sowohl Stickstoff- als auch Phosphan bzw. Phosphansulfid-Funktionalitäten besitzen, synthetisiert. Als neuartige Liganden wurden ein Triarylphosphan-funktionalisiertes ß-Diketimin (PNac-H), ein Phosphan-funktionalisierter Amidin-Ligand (DPPM-C(N-Dipp)2H) sowie ein Phosphan- bzw. Phosphansulfid-funktionalisiertes BIAN-Ligandensystem ((S)PPh2-BIAN) realisiert. Aufgrund der unterschiedlichen Donorstellen (harte Stickstoff- und weiche Phosphan-Einheiten) der entsprechenden Liganden konnten mittels Metallkoordination unterschiedliche Koordinationspolyeder aufgebaut sowie selektive Metallkoordinationen realisiert werden. Die dargestellten P,N-Systeme erwiesen sich demnach als geeignete, multifunktionale Liganden zum Aufbau von mono- und bimetallischen Komplexen. Die spezifische Struktur des PNac-Ligandensystems ermöglichte u.a. die Stabilisierung einer reaktiven, subvalenten Ni(I)-Spezies, welche nachfolgend hinsichtlich ihrer Reaktivität und der Aktivierung kleiner Moleküle untersucht wurde. Für ausgewählte Metallkomplexe wurden zudem deren photophysikalischen Eigenschaften näher betrachtet.
Aktualisiert: 2023-01-01
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Die vorliegende Dissertation gliedert sich in zwei Teile. Im ersten Teil wurde die Reaktivität von klassischen und nicht-klassischen divalenten Lanthanoidverbindungen als Reduktionsmittel gegenüber den Pnictogenen und deren Verbindungen untersucht, um neuartige f- sowie d/f-Element-Polypniktide (Polyphosphide, Polyarsenide und Polystibide) darzustellen. Hierbei lag der Fokus auf der Etablierung neuer Reaktionswege, welche die Verwendung der hierfür bisher nicht zugänglichen nicht-klassischen divalenten Lanthanoide erlauben. Zudem wurde der Einfluss der verschiedenen verwendeten Reduktionsmittel sowie der verschiedenen Pnictogene und ihren Verbindungen auf den Reaktionsverlauf und die erhaltenen Produkte untersucht. Die erhaltenen Reaktionsprodukte wurden zudem tiefergehend auf ihre elektronischen (z.B. mittels transienter Absorptionsspektroskopie, quantenchemische Rechnungen) sowie chemischen Eigenschaften (z.B. bei der Aktivierung von P4) hin untersucht. Im zweiten Teil der Arbeit wurde schließlich die Synthese neuartiger, heterobimetallischer Lanthanoid-Münzmetallkomplexe untersucht, in denen Lanthanoid(III)-Zentren mittels eines Amidinat-Liganden in räumliche Nähe zu Gold(I) bzw. Silber(I) gebracht werden. Die erhaltenen Komplexe wurden mittels Fluoreszenz-Spektroskopie auf ihre optischen Eigenschaften hin untersucht.
Aktualisiert: 2023-01-01
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