Ein entscheidender Punkt bei der Umstellung von fossilen Brennstoffen auf erneuerbare Energien ist die Entwicklung neuer Speichersysteme für Gase und eine Weiterentwicklung im Bereich der Solarzellen, Brennstoffzellen oder Speichermedien für elektrische Energie. Poröse Materialien mit geringer Dichte, großer Oberfläche, hoher Stabilität und periodischer Struktur sind hierfür von großem Interesse und sog. COFs könnten hierbei die Materialien der Wahl werden. Die Synthese kristalliner COFs erfordert einen reversiblen Reaktionsmechanismus, weswegen die Nitroxid-Austausch-Reaktion einen neuen Ansatz darstellen kann.
Für diesen neuen Syntheseansatz gelang es im Rahmen dieser Arbeit, einige geeignete Bausteine darzustellen. Zum einen konnten mehrere Tri- bzw. Tetranitroxide über die Verknüpfung mehrfach funktionalisierter Tetraphenylmethan- bzw. Benzolderivate mit geeigneten Nitroxidreagenzien über Click-Chemie oder Kreuzkupplungsreaktionen dargestellt werden. Zum anderen konnten für die Reaktionspartner in der Nitroxid-Austausch-Reaktion ein Modellsystem an einem linearen Dialkoxyamin für die Synthese mehrfach substituierter Alkoxyamine entwickelt werden, welches auf verschiedene aromatische Grundgerüste übertragen werden konnte und gleichzeitig eine zusätzliche Funktionalisierung in alpha-Position zur Alkoxyaminfunktionalität erlaubt.
Zusätzlich wurde in dieser Arbeit erstmals die Nitroxid-Austausch-Reaktion mittels EPR-Spektroskopie verfolgt, um Erkenntnisse über das Zusammenspiel von Temperatur, Reaktionszeit und molaren Verhältnissen der an dem Austausch beteiligten Komponenten zu gewinnen um so ein besseres Verständnis des Netzwerkaufbaus zu entwickeln.
Aktualisiert: 2023-05-15
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Ein entscheidender Punkt bei der Umstellung von fossilen Brennstoffen auf erneuerbare Energien ist die Entwicklung neuer Speichersysteme für Gase und eine Weiterentwicklung im Bereich der Solarzellen, Brennstoffzellen oder Speichermedien für elektrische Energie. Poröse Materialien mit geringer Dichte, großer Oberfläche, hoher Stabilität und periodischer Struktur sind hierfür von großem Interesse und sog. COFs könnten hierbei die Materialien der Wahl werden. Die Synthese kristalliner COFs erfordert einen reversiblen Reaktionsmechanismus, weswegen die Nitroxid-Austausch-Reaktion einen neuen Ansatz darstellen kann.
Für diesen neuen Syntheseansatz gelang es im Rahmen dieser Arbeit, einige geeignete Bausteine darzustellen. Zum einen konnten mehrere Tri- bzw. Tetranitroxide über die Verknüpfung mehrfach funktionalisierter Tetraphenylmethan- bzw. Benzolderivate mit geeigneten Nitroxidreagenzien über Click-Chemie oder Kreuzkupplungsreaktionen dargestellt werden. Zum anderen konnten für die Reaktionspartner in der Nitroxid-Austausch-Reaktion ein Modellsystem an einem linearen Dialkoxyamin für die Synthese mehrfach substituierter Alkoxyamine entwickelt werden, welches auf verschiedene aromatische Grundgerüste übertragen werden konnte und gleichzeitig eine zusätzliche Funktionalisierung in alpha-Position zur Alkoxyaminfunktionalität erlaubt.
Zusätzlich wurde in dieser Arbeit erstmals die Nitroxid-Austausch-Reaktion mittels EPR-Spektroskopie verfolgt, um Erkenntnisse über das Zusammenspiel von Temperatur, Reaktionszeit und molaren Verhältnissen der an dem Austausch beteiligten Komponenten zu gewinnen um so ein besseres Verständnis des Netzwerkaufbaus zu entwickeln.
Aktualisiert: 2023-04-17
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Das stabile Nitroxid TEMPO (2,2,6,6-Tetramethylpiperidin-1-oxyl Radikal) findet breite Anwendung in der organischen Synthese. Neben der Oxi- dation von Alkoholen wird dieses Reagenz hauptsächlich zum Abfangen von Kohlenstoff-Radikalen und in Alkoxyaminen beispielsweise für Poly- merisationen eingesetzt. TEMPO wird allerdings bisher in der Übergangs- metallkatalyse nur selten verwendet.
Thomas Vogler zeigt Konzepte zur Nutzung der Wechselwirkung von TEMPO mit Organometallspezies. Neben dem Einfluss von verschiedenen Additiven auf Alkoxyaminisomerisierungen wird auch ein neuer Zugang zu katalytisch aktiven Rhodium(III)-Komplexen beschrieben. Auf diese Weise wurden zwei neue Rhodium-katalysierte Reaktionen zur C-C-Bin- dungsknüpfung entwickelt. Schließlich wird auch erstmalig die syn- thetisch wertvolle Reaktion von Catecholborenolaten mit TEMPO beschrie- ben.
Die in diesem Buch gezeigten Ergebnisse bieten eine Grundlage für weitere Forschungstätigkeit sowohl im Bereich der Katalyse als auch der organischen Synthese.
Aktualisiert: 2020-06-01
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