Diese Dissertation beschreibt u.a. die Synthese und Charakterisierung neuartiger P,N-Ligandensysteme sowie deren Metallkomplexe, wobei ein besonderer Fokus auf den photophysikalischen Eigenschaften der Komplexe lag. Hierfür wurden drei unterschiedliche bifunktionelle Ligandensysteme, welche sowohl Stickstoff- als auch Phosphan bzw. Phosphansulfid-Funktionalitäten besitzen, synthetisiert. Als neuartige Liganden wurden ein Triarylphosphan-funktionalisiertes ß-Diketimin (PNac-H), ein Phosphan-funktionalisierter Amidin-Ligand (DPPM-C(N-Dipp)2H) sowie ein Phosphan- bzw. Phosphansulfid-funktionalisiertes BIAN-Ligandensystem ((S)PPh2-BIAN) realisiert. Aufgrund der unterschiedlichen Donorstellen (harte Stickstoff- und weiche Phosphan-Einheiten) der entsprechenden Liganden konnten mittels Metallkoordination unterschiedliche Koordinationspolyeder aufgebaut sowie selektive Metallkoordinationen realisiert werden. Die dargestellten P,N-Systeme erwiesen sich demnach als geeignete, multifunktionale Liganden zum Aufbau von mono- und bimetallischen Komplexen. Die spezifische Struktur des PNac-Ligandensystems ermöglichte u.a. die Stabilisierung einer reaktiven, subvalenten Ni(I)-Spezies, welche nachfolgend hinsichtlich ihrer Reaktivität und der Aktivierung kleiner Moleküle untersucht wurde. Für ausgewählte Metallkomplexe wurden zudem deren photophysikalischen Eigenschaften näher betrachtet.
Aktualisiert: 2023-01-01
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Diese Dissertation beschreibt die Synthese und Charakterisierung verschiedener Lanthanoid-Sandwichkomplexe auf Basis von Cyclooctatetraendiid-, Cyclononatetraenid- und Plumboldiylliganden. Im Fokus standen hierbei zunächst die molekularen Festkörperstrukturen der Komplexe. Diese kulminierte in faszinierenden Strukturmotiven wie etwa den ringförmigen Cyclo-octadeca-lanthanoidocenen, einem gemischtvalenten Lanthanoid-Quadrupeldecker oder nahezu koplanaren heteroleptischen Komplexen mit acht- und neungliedrigen Ligandensystemen, welche unerwartete strukturelle Anomalien entlang der Reihe der Lanthanoide aufweisen. Weiterhin wurden die magnetischen und photophysikalischen Eigenschaften ausgewählter Spezies untersucht. Im Zuge dessen konnte gezeigt werden, dass sowohl die Synthese teils leistungsfähiger Einzelmolekülmagnete (SMMs) als auch interessanter Luminophore gelang. Weiterhin wurden Systeme auf Basis des Cyclononatetraenidliganden als molekulare Schalter für Magnetismus und Lumineszenz etabliert, welche selektiv durch verschiedene externe Stimuli angesprochen werden können.
Aktualisiert: 2023-01-01
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Im Rahmen der Arbeit wurde der Einsatz von Übergangsmetallcarbonylen und Carbonylmetallaten in der Germaniumcluster-Synthese untersucht. Es wurde sowohl die Disproportionierungsreaktion von Germanium(I)-Halogeniden in Gegenwart von Übergangsmetallcarbonylverbindungen, als auch die reduktive Kupplungsreaktion von übergangsmetallsubstituierten Germanium(IV)- und Germanium(II)-Verbindungen zur Clustersynthese genutzt. Es wurden Übergangsmetallcarbonylverbindungen des Chroms, Molybdäns, Wolframs, Mangans, Eisens und Cobalts verwendet. Auf diese Weise ist es gelungen neuartige Germaniumverbindungen mit übergangsmetallbasierten Substituenten zu synthetisieren. Neben einfachen Molekülverbindungen konnten auch Ringverbindungen, sowie polyedrische und binäre Clusterverbindungen erhalten werden. Die Verbindungen wurden mittels gängiger Spektroskopie-Methoden charakterisiert und soweit möglich wurde die Molekülstruktur mittels Röntgenstrukturanalyse aufgeklärt. Um einen Einblick in Bildungsmechanismen und die elektronische Struktur einiger Verbindungen zu erhalten, wurden ebenfalls quantenchemische Rechnungen durchgeführt.
Aktualisiert: 2023-01-01
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