Unter ionischen Flüssigkeiten (engl. ionic liquids; ILs) werden organische Salze zusammengefasst, die nach allgemeiner Definition aus molekularen organischen Kationen sowie organischen oder anorganischen Anionen bestehen, eine Schmelztemperatur von T < 100 °C aufweisen und meistens über einen vernachlässigbar niedrigen Dampfdruck verfügen. Die thermophysikalischen Eigenschaften werden dabei von den Kationen und Anionen bestimmt. Binäre Mischungen einer IL in Kombination mit n-Alkylalkoholen stellen z.B. potentielle Kandidaten für Arbeitsfluide in Absorptionskältemaschinen dar. Zur Prozessauslegung ist jedoch ein fundiertes Verständnis des gas-flüssig Phasenverhaltens unabdingbar. Während der Einfluss des Anions bereits ausführlich untersucht wurde, liegen keine systematischen Studien zum Einfluss des Kations sowie des n-Alkylalkohols vor.
Mit dem Ziel diese Lücke zu schließen, wurden im Rahmen dieser Arbeit die isobaren gas-flüssig Gleichgewichte binärer Mischungen einer 1-Alkyl-3-methylimidazolium Trifluormethylsulfonat (CxmimTfO; x = 2, 4, 6, 8) IL mit einem n-Alkylalkohol (Methanol, Ethanol, Propan-1-ol und Butan-1-ol) im Druckbereich zwischen 500 mbar < p < 1000 mbar systematisch mit Hilfe der isobaren Ebulliometrie untersucht. Dabei weisen alle Mischungen signifikante Abweichungen vom idealen Verhalten auf, welche sowohl vom n-Alkylalkohol als auch vom Kation der IL beeinflusst werden. Eine Verlängerung der n-Alkylalkohole resultiert in einer Abnahme der Wechselwirkungen zwischen den Molekülen beider Komponenten, wohingegen eine Variation der Alkylseitenkette am Kation den gegenteiligen Effekt ausübt. Ergänzend wurden die Modelle Wilson-GL, NRTL-Modell und PC-SAFT-ZGL untersucht, wobei einzig das NRTL-Modell eine quantitative Beschreibung der Systeme ermöglicht.
Aktualisiert: 2022-04-21
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Correlations of thermo-physical properties used for process optimization via simulation-models are built mainly on data determined at atmospheric pressure which has to be extrapolated for high-pressure applications. Main intention for this work is therefore to supplement the fragmentary substance data base in literature at pressures of up to 3000 bar with main focus on the pressure dependence of heat capacities. For implementing this new topic the first step of this work is to evaluate different measurement methods for heat capacities regarding their applicability and precision in a special high-pressure Tian-Calvet calorimeter: the Transitiometer. Following the method evaluation, thermo-physical properties of several gases and fluids in their temperature and more important their pressure dependence are determined. Results are compared to available literature data or equations of state, mainly PC-SAFT. Additional topics of this work are the investigation of polymer degradation as function of time and temperature, fitting of correlations and PC-SAFT parameters to measured heat capacities as well as the implementation of correlations in a deterministic simulation-model of an industrial process.
Aktualisiert: 2021-10-07
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