Die vorliegende Dissertation gliedert sich in zwei Teile. Im ersten Teil wurde die Reaktivität von klassischen und nicht-klassischen divalenten Lanthanoidverbindungen als Reduktionsmittel gegenüber den Pnictogenen und deren Verbindungen untersucht, um neuartige f- sowie d/f-Element-Polypniktide (Polyphosphide, Polyarsenide und Polystibide) darzustellen. Hierbei lag der Fokus auf der Etablierung neuer Reaktionswege, welche die Verwendung der hierfür bisher nicht zugänglichen nicht-klassischen divalenten Lanthanoide erlauben. Zudem wurde der Einfluss der verschiedenen verwendeten Reduktionsmittel sowie der verschiedenen Pnictogene und ihren Verbindungen auf den Reaktionsverlauf und die erhaltenen Produkte untersucht. Die erhaltenen Reaktionsprodukte wurden zudem tiefergehend auf ihre elektronischen (z.B. mittels transienter Absorptionsspektroskopie, quantenchemische Rechnungen) sowie chemischen Eigenschaften (z.B. bei der Aktivierung von P4) hin untersucht. Im zweiten Teil der Arbeit wurde schließlich die Synthese neuartiger, heterobimetallischer Lanthanoid-Münzmetallkomplexe untersucht, in denen Lanthanoid(III)-Zentren mittels eines Amidinat-Liganden in räumliche Nähe zu Gold(I) bzw. Silber(I) gebracht werden. Die erhaltenen Komplexe wurden mittels Fluoreszenz-Spektroskopie auf ihre optischen Eigenschaften hin untersucht.
Aktualisiert: 2023-01-01
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Der Fokus dieser Arbeit liegt auf der Synthese und Charakterisierung von metallorganischen Lanthanoid-Komplexen, sowie der Untersuchung dieser Komplexe hinsichtlich ihrer Reaktivität z.B. gegenüber kleinen Molekülen oder Pnicogenen. Ein besonderes Augenmerk liegt dabei vor allem auf divalenten Samarium-Komplexen, welche sich durch ihr hohes Reduktionspotential und ihrem, im Vergleich zu anderen Lanthanoiden, einfacheren synthetischen Zugang auszeichnen. Es konnte im Rahmen dieser Arbeit unter anderem gezeigt werden, dass sich ein bisher eher unerwünschtes Nebenprodukt, das Samarocenoxid, für die Aktivierung von kleinen Molekülen, wie z.B. CO2, COS, CS2 oder auch SO2, eignet. Im weiteren Verlauf der Arbeit konnte der Einfluss von sterisch anspruchsvollen Liganden, wie z.B. dem Dippform-Liganden, auf das Reduktionsverhalten von zweiwertigen Lanthanoiden untersucht werden. Dadurch gelang es, die ersten reinen f-Element-Komplexe zu isolieren, welche ein μ2-η4:η4 koordiniertes π-aromatisches cyclo-E4-Dianion enthalten. Darüber hinaus gelang die direkte Reduktion von Arsen- bzw. Antimon-Nanopartikeln oder auch aktivierten Hauptgruppenelementen E (E = P, As, Sb) mit zweiwertigen Lanthanoid-Komplexen. Diese Art der Syntheseführung zeigt einen neuen Ansatz zur Isolierung dieser bisher nur unzureichend untersuchten Verbindungsklassen auf, welche Gruppe 15-Elemente und Lanthanoide verbinden.
Aktualisiert: 2020-05-11
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