Diese Dissertation beschreibt u.a. die Synthese und Charakterisierung neuartiger P,N-Ligandensysteme sowie deren Metallkomplexe, wobei ein besonderer Fokus auf den photophysikalischen Eigenschaften der Komplexe lag. Hierfür wurden drei unterschiedliche bifunktionelle Ligandensysteme, welche sowohl Stickstoff- als auch Phosphan bzw. Phosphansulfid-Funktionalitäten besitzen, synthetisiert. Als neuartige Liganden wurden ein Triarylphosphan-funktionalisiertes ß-Diketimin (PNac-H), ein Phosphan-funktionalisierter Amidin-Ligand (DPPM-C(N-Dipp)2H) sowie ein Phosphan- bzw. Phosphansulfid-funktionalisiertes BIAN-Ligandensystem ((S)PPh2-BIAN) realisiert. Aufgrund der unterschiedlichen Donorstellen (harte Stickstoff- und weiche Phosphan-Einheiten) der entsprechenden Liganden konnten mittels Metallkoordination unterschiedliche Koordinationspolyeder aufgebaut sowie selektive Metallkoordinationen realisiert werden. Die dargestellten P,N-Systeme erwiesen sich demnach als geeignete, multifunktionale Liganden zum Aufbau von mono- und bimetallischen Komplexen. Die spezifische Struktur des PNac-Ligandensystems ermöglichte u.a. die Stabilisierung einer reaktiven, subvalenten Ni(I)-Spezies, welche nachfolgend hinsichtlich ihrer Reaktivität und der Aktivierung kleiner Moleküle untersucht wurde. Für ausgewählte Metallkomplexe wurden zudem deren photophysikalischen Eigenschaften näher betrachtet.
Aktualisiert: 2023-01-01
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Im Rahmen dieser Dissertation wurde das reaktionskinetische Verhalten möglicher Dieseladditive und derer Edukte mit Hydroxylradikalen(OH-Radikalen) unter atmosphärischen und verbrennungsrelevanten Bedingungen untersucht. Durch ihren Beitrag beim Abbau von Schadstoffen in der Atmosphäre und ihrem starken Konzentrationsanstieg bei der Zündung im Motor besitzen die Reaktionen der OH Radikale mit möglichen Kraftstoffen einen hohen Stellenwert bei der Bewertung neuer synthetischer Kraftstoffe. Hierfür wurden experimentelle Untersuchungen der Reaktionen von DMM, OME-2, OME-3, Trioxan und DME mit OH-Radikalen mittels laserinduzierter Fluoreszenz in einem breiten Druck und Temperaturbereich durchgeführt. Anhand der Untersuchungen konnten für die einzelnen bimolekularen Reaktionen sowohl temperaturunabhängige Geschwindigkeistkonstanten als auch temperaturabhängige Arrhenius-Ausdrücke formuliert werden. Eine signifikante Druckabhängigkeit konnte bei keinem der untersuchten Systeme beobachtet werden. Diese Arbeit soll einen Beitrag zum Verständnis über den zugrundeliegenden Mechanismus und dem Reaktionsverhalten innerhalb der homologen Reihe der Polyoxymethylendimethylether liefern.
Aktualisiert: 2023-01-01
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