Schlüsselwort: Phosphane

Neue Wege zur Synthese und Anwendung metalloider Goldcluster

Neue Wege zur Synthese und Anwendung metalloider Goldcluster von Fetzer, Florian
Das Gebiet der metalloiden Cluster bietet Einblicke in den Bereich zwischen molekularen Metallverbindungen und den entsprechenden Metallen in der Festkörperphase. Bedingt durch die Größe der Cluster zeigen diese faszinierende Eigenschaften, welche verschiedenste Anwendungen in allen Bereichen der Naturwissenschaften ermöglichen. Die Eigenschaften zeigen sich dabei in Abhängigkeit der unterschiedlichen Strukturen und Zusammensetzungen, welche die Cluster ausbilden. Durch die eindeutige Charakterisierung der Verbindungen, zumeist mittels Röntgenstrukturanalyse, lassen sich Struktur und Charakteristika der Cluster in Zusammenhang setzen. Um einerseits Aufbauprinzipien entwickeln zu können und andererseits neue Strukturen mit entsprechend neuen Eigenschaften zu erhalten, gilt es das Spektrum an bekannten metalloiden Clustern zu erweitern. Durch die Sonderstellung von Gold, seiner hohen Elektronegativität und der Tendenz, Gold-Gold-Bindungen auszubilden, ist dieses Element prädestiniert für den Einsatz in der Cluserchemie. Um neue Clusterverbindungen des Goldes zu generieren, wurden im Zuge dieser Arbeit verschiedene Herangehensweisen gewählt. Zum einen wurden Reduktionsmittel bezüglich ihrer Fähigkeit untersucht, metalloide Cluster selektiv zu generieren. Dabei wurde das subvalente GaCp erstmalig zur Darstellung eines metalloiden Goldclusters eingesetzt. Zum anderen wurden verschiedene Phosphanliganden eingesetzt, um deren Reaktivität und Einfluss auf die ausgebildeten Strukturen zu untersuchen. Dies ermöglichte die Synthese neuer Clusterspezies mit Clusterkernen unterschiedlicher Strukturen aus 7 bis 129 Goldatomen. An der gefundenen Verbindung Au₃₂(ⁿBu₃P)₁₂C₁₈ wurden zudem umfangreiche Leitfähigkeitsuntersuchungen durchgeführt, sowohl an Dünnschichtfilmen als auch an Einkristallen, um den Einfluss der kristallinen Ordnung auf die elektronischen Eigenschaften erstmalig zu quantifizieren.
Aktualisiert: 2023-01-01
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Systematischer Aufbau mehrkerniger Münzmetallkomplexe zur Untersuchung ihrer Lumineszenz und Synthese von d10-Ferrocenylbisamidinatkomplexen

Systematischer Aufbau mehrkerniger Münzmetallkomplexe zur Untersuchung ihrer Lumineszenz und Synthese von d10-Ferrocenylbisamidinatkomplexen von Dahlen, Milena
Die Dissertation beschreibt die Synthese und Charakterisierung verschiedener Münzmetallkomplexe an einem strukturgebenden tetradentaten monoanionischen PNNP Liganden. Von Interesse war die Frage nach einer möglichen Korrelation der lumineszenten Eigenschaften mit ausgewählten strukturellen Parametern. Es wurden daher selektiv Komplexe mit verschiedenen Kombinationen aus Art und Anzahl an Metallatomen innerhalb des Ligandensystems realisiert. Nach der Vorstellung von homometallischen zwei- und dreikernigen Komplexen, konnten, ausgehend von der zweikernigen Goldverbindung, verschiedene vierkernige und ein sechskerniger Goldkomplex synthetisiert werden. Die Verbindungen wurden intensiv bezüglich ihrer lumineszenten Eigenschaften, einige davon in verschiedenen Phasen, und zudem teilweise theoretisch untersucht. Aufbauend darauf gelang die Darstellung mehrerer Lanthanoid-Münzmetallkomplexe, die ebenfalls bezüglich ihrer lumineszenten Eigenschaften analysiert wurden. Außerdem wurden in einem kleinen Teil der Arbeit Münzmetallkomplexe mit einem Ferrocenylbisamidinatliganden vorgestellt, die teilweise eine kurze Fe M Distanz aufweisen
Aktualisiert: 2023-01-01
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Synthese und Anwendung metallverknüpfter Einzelkettennanopartikel sowie die Darstellung heteromultimetallischer Komplexe der Gruppe 6

Synthese und Anwendung metallverknüpfter Einzelkettennanopartikel sowie die Darstellung heteromultimetallischer Komplexe der Gruppe 6 von Knöfel, Nicolai David
Die Dissertation beschreibt u.a. die Synthese und Charakterisierung heteromultimetallischer Komplexe, welche eine Dimolybdän(II)-Kerneinheit besitzen. Hierfür wurden bifunktionelle Ligandensysteme eingesetzt, welche sowohl Carbonsäure- als auch Phosphan-Funktionalitäten enthalten. Dies ermöglichte die Darstellung Tetracarboxylat-verbrückter Dimolybdän Paddlewheel-Strukturen, welche die nachfolgende Koordination später Übergangsmetalle, wie z.B. Au(I), Rh(I) oder Ir(I), durch Phosphan-Koordination ermöglichten. Für ausgewählte Dimolybdän(II)-Komplexe wurde zudem der Einfluss einer zusätzlichen Metall-Koordination auf die photophysikalischen Eigenschaften untersucht. Weiterhin wurde die Darstellung metallverknüpfter Einzelkettennanopartikel (M-SCNPs), sowie deren Anwendung in der homogenen Katalyse, untersucht. SCNPs bestehen aus einzelnen, funktionalisierten Polymerketten, welche mittels intramolekularer Faltungen in polymere Nanopartikel überführt werden. Der Einsatz von Metallkomplexen als strukturgebende Elemente der Kettenfaltung erlaubt zudem die Einbindung katalytisch aktiver Zentren in die polymere Nanostruktur. Zur Synthese metallverknüpfter SCNPs wurden Copolymerketten mit geeigneten Ligandensystemen (u.a. Phosphane, N-Donor-, O-Donor-Liganden) funktionalisiert, welche eine nachfolgende Metallkomplexierung und einhergehende Kettenfaltung ermöglichten. Nachfolgend wurde unter anderem deren Einsatz als wiederverwendbare, homogene Katalysatoren untersucht.
Aktualisiert: 2021-04-20
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