Ein alternatives Verfahren für die bisher erdölbasierte Darstellung von höheren Alkoholen wird untersucht. Im Fokus steht dabei die eisenbasierte Fischer-Tropsch-Synthese, welche wissensbasiert für die Herstellung höherer Alkohole optimiert wird. Dabei werden in-situ XRD-Untersuchungen und Versuche zur Mechanismusaufklärung eingesetzt, um den Zusammenhang zwischen Katalysatorzusammensetzung, Reaktionsablauf und Produktselektivität aufzuklären.
Aktualisiert: 2023-06-01
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Aktualisiert: 2023-05-29
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Aktualisiert: 2023-05-29
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Aktualisiert: 2023-05-29
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https://cuvillier.de/de/shop/publications/8769-photo-und-elektrochemische-co-reduktion-mit-rheniumtricarbonyl-und-gruppe-8-hydridkomplexen
Die chemische Industrie basiert auf der Verwendung fossiler Rohstoffe wie Öl und Gas, welche jedoch nur begrenzt verfügbar sind. Über die Reduktion von CO₂ ist es möglich Basischemikalien wie CO oder Formiat ausgehend von dem im Prinzip unbegrenzt verfügbaren Treibhausgas CO₂ zu erhalten. Um CO₂ zu reduzieren, werden Katalysatoren, die zu selektiver Produktbildung führen sowie Energie benötigt. Potentiell nachhaltig verfügbare Energiequellen sind elektrischer Strom oder Licht. Die Reduktion von CO₂ zu CO mit Rheniumtricarbonylkomplexen wurde sowohl photo- als auch elektrochemisch untersucht. Dabei wurde ein Katalysator entwickelt, der auf Elektrodenoberflächen gebunden werden kann, um Eigenschaften der homogenen und der heterogenen Katalyse zu verbinden. Ebenso wurde der Einfluss einer internen Protonenquelle auf die photochemischen Eigenschaften eines Rheniumtricarbonylkomplexes mittels Lumineszenzspektroskopie und kinetischer Messungen untersucht. Zudem wurden Nickel- und Platinhydridkomplexe hinsichtlich ihrer Eignung zur gekoppelten photo-elektrochemischen CO₂-Reduktion evaluiert.
Aktualisiert: 2023-03-23
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ÖHLMANN: KATALYSE – EIN HAUPTWEG CHEMISCHER AKADDRN 8 E-BOOK
Aktualisiert: 2023-03-27
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Aktualisiert: 2023-03-27
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Aktualisiert: 2023-03-27
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Peroxodikupfer-Komplexe mit Bis(pyrazolyl)methan-Liganden haben sich in den letzten Jahren als effiziente Tyrosinase-Modell-Komplexe erwiesen, weshalb in dieser Arbeit ein neuartiger Bis(pyrazolyl)(pyridinyl)methan-Ligand entwickelt wurde. Mit diesem Liganden konnte ein Peroxodikupfer(II)-Komplex erhalten werden, welcher eine enorme Stabilität zeigt, da er für mehrere Tage bei Raumtemperatur stabil ist. Zudem ist er auch bei Zugabe von Wasser stabil. Damit ist dieser Peroxo-Komplex das stabilste bisher bekannte Tyrosinase-Modell-System auf der Basis von Bis(pyrazolyl)methan-Liganden. Eine weitere Besonderheit dieses Systems ist neben der Raumtemperaturstabilität die katalytische Aktivität der Hydroxylierung gegenüber diversen externen phenolischen Substraten, da raumtemperaturstabile Peroxodikupfer(II)-Komplexe bekannt sind, die allerdings keine katalytische Aktivität aufweisen. Der Peroxo-Komplex ist ebenfalls in der Lage, das Substrat 2-Naphthol selektiv zum Produkt 1,2-Naphthochinon zu hydroxylieren.
Aktualisiert: 2023-01-01
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Ziel der vorliegenden Arbeit war es, kristalline, nano- oder mikrostrukturierte Metalloxide mit anisotroper Morphologie herzustellen oder durch Exfolation zu gewinnen, und diese mit Nanopartikeln edler Metalle bzw. Metalloxiden zu modifizieren, damit diese für die (Photo-)Katalyse oder andere Prozesse einsetzbar sind. Dafür mussten Zielverbindungen identifiziert sowie deren Synthese geplant und durchgeführt werden. Für die Verwendung der Metalloxide in der Photokatalyse war es das Ziel, durch die Kontrolle der Keimbildungs- und Keimwachstumsprozesse ein einheitliches Partikelwachstum zu induzieren und die Kristallisation der Keime zu gewährleisten. So wurden hochkristalline Molybdate und Wolframate (β-Ag2MoO4, β/γ-Ag2WO4, β-SnMoO4, β-SnWO4) in verschiedenen, neuen Morphologien erhalten (Tetraeder, gekappte Tetraeder, Oktaeder, gekappte Oktaeder), deren Bandlücken im sichtbaren Bereich des Lichts liegen. Ein teilweiser Austausch des komplexen Anions kann zur weiteren Anpassung der Bandlücke an das Sonnenspektrum genutzt werden. Ein solcher Austausch zur Verkleinerung der Bandlücke von 3,4 auf 2,3 eV konnte am Beispiel von Ag2MoO4 zu Ag2Cr0,05Mo0,95O4 hier durchgeführt werden.
Für die Verwendung in der Katalyse und der Sensorik wurden verschiedene Schichtoxide zu Nanoröhrchen (Titanate, VOx) exfoliert. Die durch Exfolation erreichte hohe spezifische Oberfläche im Vergleich zum Volumenmaterial war dabei ein für die Katalyse wichtiger Faktor. Die katalytische Aktivität in der H2O2-Direktsynthese wurde an Titanat-Nanoröhrchen (TNR) mit Palladium in Flüssigphase bei Raumtemperatur getestet (PD Dr. Silke Behrens, IKFT, KIT), wohingegen die CO-Oxidation in katalytischen Tests an TNR-Pt bei 400 °C in der Gasphase erprobt wurde (Dr. Maria Casapu, Prof. Dr. Jan-Dierk Grunwaldt, ITCP, KIT). Weiterhin zeigen die palladium-modifizierten VOx-Nanoröhrchen katalytische Aktivität in der selektiven katalytischen Reduktion von NO mit H2 (Dr. Patrick Lott, Prof. Dr. Olaf Deutschmann, ITCP, KIT) mit einem Umsatz von 40 % NO zwischen 200 und 300 °C. In allen Fällen waren die katalytischen Tests erfolgreich und zeigten mit den besten Werten der Literatur vergleichbare Aktivitäten.
Aktualisiert: 2023-01-01
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Diese Dissertation behandelt die Synthese und Charakterisierung neuartiger Ferocenylamidinat Rodium(I)- und Iridium(I)-Komplexe. Dabei wurde beim Iridium(I)-Komplex eine ortho-Metallierung des Ferrocenyl-Rückgrats beobachtet. Diese ortho-Metallierung wurde auch nach der Carbonylierung des Rhodium(I)-Komplexes beobachtet. Die erhaltenen Komplexe wurde mittels Cyclovoltammetrie untersucht, wobei sich der Einfluss der ortho-Metallierung in den unterschiedlichen Verschiebungen der Redoxwellen zeigt. Außerdem konnte durch Einbauen einer Ethinylbrücke im Rückgrat ein Ethinylferocenamidinat dargestellt werden. Dieses konnte mittels einer Amin-Abspaltung an ein Samarium(III)-Zentrum koordiniert werden. Die erhaltene Verbindung wurde in der intramolekularen Hydroaminierung und der intermolekularen Dehydrokupplung als Katalysator eingesetzt, wobei sie in allen untersuchten Reaktionen aktiv war. Des Weiteren wurde ein neues 1,2,3,4-Methylcyclopentadienyl substituiertes Silylen synthetisiert, welches hinsichtlich seiner Reaktivität bezüglich Übergangsmetall-Komplexen und Chalkogeniden untersucht wurde. Dabei zeigte sich, dass das Proton am 1,2,3,4-Tetramethylcyclopentadieny-Ring auf Silylen übertragen oder komplett entfernt werden konnte.
Aktualisiert: 2022-03-17
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Ein alternatives Verfahren für die bisher erdölbasierte Darstellung von höheren Alkoholen wird untersucht. Im Fokus steht dabei die eisenbasierte Fischer-Tropsch-Synthese, welche wissensbasiert für die Herstellung höherer Alkohole optimiert wird. Dabei werden in-situ XRD-Untersuchungen und Versuche zur Mechanismusaufklärung eingesetzt, um den Zusammenhang zwischen Katalysatorzusammensetzung, Reaktionsablauf und Produktselektivität aufzuklären.
Aktualisiert: 2023-03-31
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The concept of metal-ligand cooperativity has not only been important for biological systems but also for the application in synthetic systems. Especially transformation where both electron and protons are transferred in a synergistic manner, are essential for a wide range of energy conversion reactions. These conversions are often possible due to proton-coupled electron transfer (PCET) reactions in biological and synthetic systems which include processes such as water splitting, dioxygen and dinitrogen activation, carbon dioxide reduction as well as the combustion of fossil fuels in cars. In transition metal complexes the protons are usually transferred from and to the ligand, whereas the electrons are often transferred from and to the metal centre. The term PCET was first used for transition metals in 1981 to describe the concerted electron and proton transfer process in the comproportionation reaction of RuIV(bpy)2(py)(O)2+ and RuII(bpy)2(py)(OH2)2+. Through the concerted transfer of an electron and proton between two systems high energy intermediates are avoided and coupling leads to favourable effects on the energetic profile. Nowadays the term PCET is more broadly used to describe the thermodynamic coupling of the electron and proton transfer without regard to the mechanism.
Aktualisiert: 2022-12-31
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KATALYSE AUSGEWAEHLTE KAPI-TEL HRSG.K.HAUFFE E-BOOK
Aktualisiert: 2023-03-27
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Catalytic reductions are among the most used synthetic transformations, and the past 15 years have seen great progress in this field. “Science of Synthesis: Catalytic Reduction in Organic Synthesis” includes the latest developments, as well as selective coverage of more well-established methods. Both heterogeneous and homogeneous catalytic systems are covered, and enantioselective methodology is well represented. There is a focus on the use of metal nanoparticles, both in suspension as well as on solid supports. Furthermore, the advent of research on the conversion of renewable resources into fuels and chemicals has given a great impetus to the field, as deoxygenations are often the first step in the conversion of biomass and this can often be achieved using hydrogenation or hydrogenolysis reactions. Scope, limitations, and mechanism of the reactions are discussed and key experimental procedures are included.
Aktualisiert: 2018-07-26
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Anknüpfend an die Tradition der Kaiser-Wilhelm-Gesellschaft ist die Max-Planck-Gesellschaft heute eine einzigartige Institution der Grundlagenforschung, die weltweit Attraktivität und Vorbildwirkung besitzt. Auf welchen Erfahrungen und Prinzipien beruht diese Wirkung? Wie fanden die Kaiser- Wilhelm-Gesellschaft und dann die Max-Planck-Gesellschaft ihre Themen, wo wurden Durchbrüche erreicht und welche strukturellen Voraussetzungen haben erreichte Erfolge? Wie verhält sich die Dynamik der Wissenschaftsentwicklung zur gesellschaftlichen Dynamik? Wie hat sich ihr Selbstverständnis im Laufe der über hundert Jahre ihres Bestehens gewandelt? Wie finanziert sie sich? Schließen das "Harnack-Prinzip" als institutionelles Markenzeichen und ein "Großbetrieb der Wissenschaft" einander aus? Wie haben Kaiser-Wilhelm-Gesellschaft und Max-Planck-Gesellschaft die großen politischen Umbrüche des 20. Jahrhunderts erlebt und überlebt? Mit einer Politik der Entpolitisierung? Das sind Überlegungen und Fragen, denen die zwölf Autorinnen und Autoren dieses Sammelbands in ihren Beiträgen nachgehen. Sie sind hervorgegangen aus einem Kolloquium, das 2010/11 anlässlich des 100-jährigen Jubiläums der Gesellschaft im Max-Planck-Institut für Wissenschaftsgeschichte in Berlin stattfand. --- Die Bände der Serie "Proceedings" stellen die Ergebnisse wissenschaftlicher Arbeitstreffen zu aktuellen Themen vor und sollen zugleich die weitere Kooperation zu diesen Themen durch das Angebot einer elektronischen Plattform unterstützen.
Aktualisiert: 2020-07-16
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